西北工业大学文丹，高唯团队 Small：NCDs增强PtNi气凝胶结构及其高稳定电催化甲醇氧化和氧还原反应

第一作者：李岚青

通讯作者：高唯*，文丹*

单位：西北工业大学

具有自支撑分级多孔结构和高活性特点的贵金属气凝胶在甲醇燃料电池中具有良好的应用前景。PtNi金属气凝胶独特的分级多孔形貌和合金化金属骨架可以有效改善电催化活性，甚至优于文献报道的大部分Pt基催化剂，但其稳定性与文献报道催化剂相比还有一定差距，这可能是由于纯金属的骨架在催化反应过程中金属原子容易溶出，骨架更容易发生坍塌、团聚导致的。此外，PtNi气凝胶在电催化过程中表面活性位点易被中间产物毒化，也会导致活性和稳定性下降。因此，提高PtNi催化剂在酸性条件下催化甲醇氧化反应（MOR）和氧还原反应（ORR）的活性与稳定性对于其甲醇燃料电池的商业化应用尤为重要。

近日，西北工业大学的文丹、高唯团队发表了题为“Confining N-Doped Carbon Dots into PtNi Aerogels Skeleton for Robust Electrocatalytic Methanol Oxidation and Oxygen Reduction”的研究论文，该文章从构筑碳点（NCDs）与金属复合的气凝胶骨架出发，以降低催化过程中结构的坍塌和团聚、提高金属气凝胶的稳定性并保持高活性为目标，发展了一种新颖的复合气凝胶（NCDs-PtNi）的制备策略，最终显著提高了酸性条件下PtNi气凝胶电催化MOR和ORR的稳定性，并揭示了气凝胶电催化性能提升机制。

以NCDs为诱导剂触发PtNi NPs的可控组装，同时复合PtNi NPs共同构建三维多孔的NCDs-PtNi气凝胶结构。该策略利用NCDs表面具有丰富含氮官能团的特点，可以与金属离子发生配位作用，提高与金属之间的相互作用力，实现对Ni、Pt分散和固定作用，减缓了催化剂中由于金属溶解而出现的骨架坍塌和活性位点失活，同时共同构筑气凝胶的三维骨架。

NCDs-PtNi气凝胶作为双功能催化剂在0.1 M HClO₄溶液中催化MOR和ORR时，其活性分别是商业化Pt/C的12.0和5.6倍。更重要的是，NCDs-PtNi气凝胶对于MOR反应在经历5000次CV循环后，其电化学活性面积和质量活性分别保留了初始值的64%和52%，远优于PtNi气凝胶（11%和10%）和商业化Pt/C（7%和15%）；对于ORR反应经历了6000次CV循环后，其半波电位仅衰减了4 mV，同样优于PtNi气凝胶（11 mV）和商业化Pt/C（29 mV）。

NCDs的引入改善了PtNi催化剂活性中心的抗*CO毒化性能、降低了Pt的d带中心和催化关键步骤的反应能垒、提高了Pt和Ni原子脱离催化剂表面的所需的空位形成能量，从而使其具有较好的结构稳定性和催化稳定性。

Confining N-Doped Carbon Dots into PtNi Aerogels Skeleton for Robust Electrocatalytic Methanol Oxidation and Oxygen Reduction

文丹教授简介：课题组负责人文丹教授（介绍见http://teacher.nwpu.edu.cn/2017010109）分别在武汉大学（本科）、中国科学院长春应用化学研究所（博士）和德国德累斯顿工业大学（洪堡学者）求学、工作后，入选国家青年人才项目，加入西北工业大学材料学院，主要的研究方向围绕着功能化纳米材料的电化学，实现高效的生物-/电催化过程，基于此开发新型的生物传感和生物相关能源器件。迄今已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci, Adv. Funct. Mater., Energy Environ. Sci., Anal. Chem.等国际学术期刊发表研究论文80余篇，他引5000余次，H-指数为41。并受邀撰写英文专著3章。

高唯副教授简介：主要研究方向为电催化中电极材料的结构设计、组分调控与催化机理探究，及稀土/过渡金属基复合电催化剂在电解水、燃料电池等反应中的催化性能研究。在Adv. Funct. Mater., Nat. Commun., Nano Energy等国际高水平期刊上发表SCI论文40多篇，其中第一作者（共同一作）、通讯作者SCI论文20余篇。

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