陈立宝教授、周金秋教授， ESM综述：共价有机框架在先进锂金属电池中的应用进展

第一作者：倪戌炎

通讯作者：周金秋*，陈立宝*

单位：中南大学，南通大学，常州大学，苏州大学

由于锂金属电池理论上具有高能量密度，因此是目前最受关注的可充电电池。然而，由于锂金属电池组件（包括正负极材料、电解质和隔膜）的各种问题，导致锂金属电池安全性差、循环寿命短，阻碍了其实际应用。共价有机框架材料具有结构多样、框架灵活、功能多样等特点，因此具备作为上述锂金属电池关键部件的材料进行应用的前景。通过合理的设计和合成前/后的功能化，可针对目标功能对共价有机框架材料进行精确定制，从而解决锂金属电池中各组件材料的问题。本综述讨论了共价有机框架材料在锂金属电池中的应用现状，包括工作原理和改善电化学性能的策略。在最后介绍 了共价有机框架材料在 锂金属电池中的进一步发展所面临的挑战和潜在方向。

近日，来自中南大学的陈立宝教授与南通大学的周金秋教授合作，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Progress on application of covalent organic frameworks for advanced lithium metal batteries”的观点文章。该观点文章汇总了近期共价有机框架材料在锂金属电池各个组件（正极、负极、隔膜、电解质）中的应用的进展，同时分析了此类应用中的工作原理和改善电化学性能的策略。

大量研究利用 共价有机框架材料作为锂金属负极保护层，因为 共价有机框架材料具有很强的机械性能和有序开放的通道，有利于离子的传输。通过在共价有机框架材料 中引入亲锂官能团，共价有机框架材料可以具有调节锂离子均匀沉积的能力。一些官能团还能实现其他功能，如促进锂离子去溶剂化和理想SEI的形成。此外，共价有机框架材料还可以成为锂宿主材料封装锂金属以达到保护锂金属负极的目的。

共价有机框架材料不仅可以储存锂离子作为正极材料，还可以成为其他正极材料的宿主材料，从而提高其性能。据报道，多种氧化还原活性基团有助于共价有机框架材料成为具有优异电化学性能的锂金属电池正极材料，再加上共价有机框架材料结构的多样性，共价有机框架材料基正极材料的种类非常丰富。此外，丰富的开放通道也使 共价有机框架材料适合用作锂金属电池（包括锂硫电池、锂空气电池） 正极的宿主材料，而在 COFs 宿主材料中引入适当的官能团则有助于其具备提高正极性能的功能。

要点三：修饰隔膜

在商用隔膜上涂覆设计过的共价有机框架材料后，隔膜的锂离子传导性将得到有效改善。此外，在共价有机框架材料上引入亲锂位点有助于调节锂离子分布从而帮助稳定 锂负极。另外，有研究表明，一些共价有机框架材料涂敷在隔膜上后能够有效提升正极的循环性能。

共价有机框架材料在固态电解质领域具有广阔的应用前景，因为共价有机框架材料的有序通道具有大量可接触的活性位点，能够加速锂离子的传输。此外，将其他材料与 共价有机框架材料相结合，不仅能促进锂离子的传输，还能弥补 共价有机框架材料在实际应用中的不足。

共价有机框架材料应用于锂金属电池中时，其活性位点的有效利用尤为重要。通过对共价有机框架材料的导离子、导电子以及在复杂电化学环境中保持稳定机理的探索，有望通过结构和功能设计有针对性的提高共价有机框架材料的导离子性能、导电性能以及稳定性，从而能够有效应用于锂金属电池中。其中，三维共价有机框架材料在锂金属电池中有较大的应用潜力然而目前研究较少，需要投入更多的研究以取得进展。另外，目前研究共价有机框架材料应用于电池中时往往只关注其在某一特定组件中的应用，可展开对于同一电池中不同组件都使用共价有机框架材料的研究，提高见面亲和性，进一步提高电池性能。最后，需要研究如何大规模制备共价有机框架材料并有效控制成本，从而实现其在锂金属电池中的实际应用。

Progress on application of covalent organic frameworks for advanced lithium metal batteries

陈立宝教授简介：中南大学“升华学者”特聘教授，新能源材料所所长。国家“万人计划”科技创新领军人才，英国皇家化学学会会士（FRSC），湖南省“杰出青年”基金获得者、湖南省科技创新领军人才（拔尖）。中国有色金属学会会员，中国有色金属学会创新发展工作委员会委员会委员，美国电化学学会会员（ECS）。曾获“中国有色金属协会技术发明一等奖”（2022，第1）、“中国产学研合作创新奖”（2021，第1）、“中国有色金属学会高等教育教学成果一等奖”（2022，第1）。主要研究方向为特种锂电池及其关键材料研究，主持了国家自然科学基金联合基金重点项目1项、面上项目2项，国家重点研发计划课题，国家级重点项目课题3项，合计承担科研项目15项；以通讯作者在Advanced Materials、Nature Communications、Materials. Today等专业顶尖期刊上发表高水平SCI论文100余篇，总他引次数6000余次；以第一发明人身份获批国家发明专利14项、国防专利2项。一直与企业保持密切合作，两项技术成果已完成产业化。

周金秋教授简介：南通大学校聘教授，江苏省双创博士。致力于新型储能材料与器件的研究，包括高性能锂硫电池、极端环境电池、金属负极保护、原位电化学表征及理论计算模拟等。目前以第一作者及通讯作者在Advanced Materials, Advanced Energy Materials,  Advanced Functional Materials, Nano Letters, ACS Nano等国内外高水平期刊发表论文20余篇，主持国家自然科学基金项目1项。

倪戌炎，中南大学2019级博士生研究生，研究方向金属电池负极材料的可控构建及性能与机理研究，目前参与发表SCI论文16篇。