文 章 信 息
第一作者：邵智鹏
通讯作者：姚亚刚，张其冲
研 究 背 景
水系锌离子电池因其高安全性、高能量密度和低成本而受到科研人员的广泛青睐，也被认为是最具有应用前景的安全储能系统之一。然而，枝晶生长、析氢(HER)和钝化很大程度上限制了锌金属负极的稳定性，导致的锌离子电池较差的循环性。考虑到这些副反应是连锁的，因此，开发一种简单可行的方法来构建多功能界面层以实现三无（即无树枝状突起、无 HER 和无副产物）锌负极非常具有吸引力，但也极具有挑战性。
内 容 简 介
南京大学姚亚刚教授团队联合中科院苏州纳米所张其冲等人提出了一种一步原位自重构策略，在锌负极表面制备三重梯度人工层(PDDA-TFSI)-Zn5(OH)8Cl2H2O-Sn（PT-ZHC-Sn）。精心设计的三梯度人工层(PT-ZHC-Sn)包括具有阴离子限制和 H2O抑制作用的阳离子聚合物 PDDA-TFSI顶层、离子传导和电子屏蔽的 ZHC 纳米片中间层、亲锌的 Sn 金属底层。三梯度界面层协同作用，不仅抑制SO42-和H2O与负极的直接接触，还提供了Zn2+离子的快速传输通道，同时提供了丰富的成核位点，有效地防止了树枝状枝晶生长、HER 和副产物，从而赋予了锌金属负极出色的稳定性。
相关文章以“In-Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes” 发表在材料领域顶级期刊Advanced Materials上。南京大学现代工程与应用科学学院博士研究生邵智鹏为本文第一作者。该工作得到了国家重点研发计划、教育部“长江学者奖励计划”等的支持，同时也得到了固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心以及江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的大力支持与帮助。
图 文 导 读
图1所示为三重梯度层PT-ZHC-Sn@Zn的制备与表征。本文通过一步自重构策略合成了三梯度界面层PT-ZHC-Sn (由PT顶层、ZHC中间层和Sn底层组成)。
图2所示为三重梯度层PT-ZHC-Sn@Zn的作用机制。由于N+阳离子的作用，PT表层不仅固定了界面上的SO42-离子，促进了Zn2+离子的快速迁移，而且由于 TFSI- 中极性基团的存在，加速了Zn2+的脱溶过程。ZHC中间层是Zn2+离子传输的缓冲层，可促进Zn2+离子的快速迁移，同时防止电解质分解和 Zn 在界面上成核。作为底层，亲锌金属Sn为Zn2+离子沉积提供了更多的成核点，限制了Zn2+离子的二维扩散，并促进了均匀沉积。
图3所示为PT-ZHC-Sn@Zn的动力学和析氢表征。PT-ZHC-Sn@Zn表现出了高的腐蚀电位和低的腐蚀电流，稳定的三维扩散，低的去溶剂化能垒以及较高的H*吉布斯自由能。
图4所示为PT-ZHC-Sn@Zn负极电化学性能表征。得益于三重梯度层的协同作用，PT-ZHC-Sn@Zn负极可稳定循环6500 h (约271天)。同时，在Zn//Cu电池中展现出较高的平均库伦效率（99.1%）。
图5所示为梯度层策略的扩展和应用。合成三梯度层的策略具有过程简单、可控性好、易于扩展等特点。这种新的原位自重构策略可以推广到梯度PT-ZHC-In人工层的制备中(图5a)。在Zn//Cu电池体系中，PT-ZHC-In@Zn表现出超长循环寿命为8400 h (约350天) (图5b)。此外，PT-ZHC-Sn@Zn应用于Zn//MnO2全电池依旧表现出17.2%容量保持率的增加。
文 章 链 接
In-Situ Self-Reconfiguration Induced Multifunctional Triple-Gradient Artificial Interfacial Layer towards Long-Life Zn-Metal Anodes Zhipeng Shao, Lin Lin, Wubin Zhuang, Shizhuo Liu, Peng Yang, Kaiping Zhu, Chaowei Li, Gengde Guo, Wenhui Wang, Qichong Zhang*, Yagang Yao*
https://doi.org/10.1002/adma.202406093
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