复旦大学叶明新&沈剑锋教授团队最新AM：锂金属负极，累计辊压键合有奇效！

第一作者：谭剑

通讯作者：叶明新，沈剑锋

通讯地址：复旦大学

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202403570

金属锂具有超高的理论容量(3860 mA h g^-1)、低密度(0.534 g cm^-3)和最低的电极电位(-3.04 V相对于标准氢电极)的特点，被认为是下一代高能可充电电池理想的负极材料。然而，其商业化实施长期受到锂枝晶的不可控生长和锂金属高反应性引起的严重副反应的影响，导致库仑效率低，缩短了电池的循环寿命，还可能造成严重的安全事故。为此，研究人员开发了了各种各样的策略，包括优化电解液配方、开发先进的隔膜、在锂金属表面构建稳定的保护层、构建三维锂金属电极等。尽管这些方法看起来在改善电池的循环寿命方面展示出巨大的潜力，但在实际工作条件下的电化学性能仍然不尽人意。而大多数现有方法被认为是外来策略，并不能改变锂金属基底的晶体结构。

近日，复旦大学的叶明新/沈剑锋教授团队，在材料领域国际顶级期刊Advanced Materials上发表题为“Scalable Customization of Crystallographic Plane Controllable Lithium Metal Anodes for Ultralong-Lasting Lithium Metal Batteries”的研究工作。作者通过调节累积滚压键合（ARB）的次数，在室温下就可以规模化定制具有（110）和（200）晶面取向的锂金属负极。研究表明，这些特定晶面的锂金属负极能够诱导锂离子均匀沉积，形成平坦致密的锂沉积物，显著提升了电池的循环稳定性。特别是，抛光Li(110)晶体平面的全电池在10C的高电流密度下展现出了10000个循环的优异稳定性，几乎没有容量衰减，这一成果为低成本、大规模生产具有高度择优取向的锂金属负极提供了重要参考，有望加速实用化锂金属电池的实际应用。

反复滚压过程中，作者发现锂金属会变硬，这和锂金属的晶粒细化有关，这可以用教科书中的细晶强化理论来进行解释，随晶粒尺寸的减小，材料的强度硬度升高，塑性、韧性也得到改善，这种现象就是著名的Hall-Petch效应。

作者通过调控ARB的次数，就能够分别获得高度择优取向的（110）和（200）晶面的锂金属负极。这些具有特定晶面取向的锂金属负极在对称电池测试中展现了更低的电压滞后、更均匀的锂沉积以及卓越的循环稳定性。此外，当与硫（S）和磷酸铁锂（LFP）正极配对时，这些抛光锂金属负极表现出了优异的循环稳定性和电化学性能。特别是，抛光Li(110)金属负极在10C的高电流密度下能够稳定运行超过10000个循环，这是目前报道的最长循环寿命。这项工作不仅为制造具有高度择优晶面取向的锂金属负极提供了重要的参考，而且ARB技术与常规的卷对卷加工过程兼容，为工业规模、低成本生产锂金属箔提供了可能。通过结合稳定的人工SEI膜、优质的电解液、先进的隔膜等其他技术，有望进一步提升这些高度择优取向的锂金属箔的电化学性能，从而推动实用化锂金属电池的实际应用。

Jian Tan, Longli Ma, Pengshu Yi, Yuan Wang, Zhiheng Li, Zhan Fang, Xuanyang Li, Shan He, Xuefeng Wang, Mingxin Ye*, and Jianfeng Shen* Scalable Customization of Crystallographic Plane Controllable Lithium Metal Anodes for Ultralong-Lasting Lithium Metal Batteries.

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202403570

谭剑：复旦大学材料科学系博士研究生，师从叶明新教授/沈剑锋教授。目前主要研究方向为锂金属电池界面改性。截止到目前，以第一作者在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Mater. Today, Mater. Horiz., Energy Storage Mater.等国际知名同行评审期刊上发表SCI论文16篇，其中1篇入选ESI高被引/热点论文，1篇被提名为Highlighted论文。

叶明新：复旦大学专用材料与技术研究所教授。通讯作者在同行评议期刊上发表论文200余篇。目前的研究重点是增强复合材料和用于能量存储与转换的先进材料。

沈剑锋：现任复旦大学专用材料与技术研究所教授。2005年获复旦大学学士学位，2010年获复旦大学博士学位。以第一作者或通讯作者在同行评审期刊上发表论文近200篇。目前的研究方向是能量存储与转换的先进材料。