西交大宋江选教授团队Nano Letters研究论文：兼具“离子输运-应力耗散”多功能一体化粘结剂分子设计- 大数跨境

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西交大宋江选教授团队Nano Letters研究论文：兼具“离子输运-应力耗散”多功能一体化粘结剂分子设计

科学材料站

2024-06-22

导读：西交大宋江选教授团队Nano Letters研究论文：兼具“离子输运-应力耗散”多功能一体化粘结剂分子设计

文章信息

兼具“离子输运-应力耗散”多功能一体化粘结剂分子设计

第一作者：孙宝玉，焦星星，刘江宁

通讯作者：宋江选*

单位：西安交通大学

研究背景

高比能电池材料的结构稳定性是储能领域追求的永恒主题。硅负极作为一种高比容电池材料（理论容量4200 mAh/g），应用潜力巨大，但脱嵌锂过程中巨大的体积变化造成的极片结构破坏问题严重制约着该材料的大规模应用。传统的非功能聚合物粘结剂与无机硅颗粒界面相容性差且结合力弱，难以维持电极结构稳定性，易导致容量的快速衰减。发展新型有机粘合剂是解决硅负极大体积膨胀带来电极结构崩塌、性能劣化等问题的关键。然而，现有粘合剂体系多采用单一线型结构或化学交联结构设计，易于在大应力下产生分子链滑移和脆断，无法解决电极材料在电-热-力多场耦合条件下Li+动态脱嵌过程中的应力积聚难题。且传统粘结剂的导锂能力极弱，严重制约了硅负极的响应速度和放电深度。

文章简介

近日，来自西安交通大学的宋江选教授团队在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“Neural Network Inspired Binder Enables Fast Li-Ion Transport and High Stress Adaptation for Si Anode”的研究文章。基于有机分子骨架的电子“分布可调”、结构“丰富多变”、力学“刚柔并济”等独有设计优势，创新性地提出了兼具“离子输运-应力耗散”多功能一体化粘结剂分子设计理念。利用应力耗散骨架缓冲硅负极的大体积变化，保障电极的结构稳定性；通过具有孤对电子的醚氧基链段和胺基基团增强厚电极的离子传导能力，提升电极的倍率性能；进一步采用相场模拟揭示功能粘结剂调变硅电极中锂离子的迁移机理。上述研究不仅揭示了有机分子活性单元、构型结构及荷电分布对离子输运、电化学稳定性的影响规律，并阐明了分子间弱相互作用与电极结构应力耗散之间作用机制，为新一代高比能长寿命电池开发提供了新思路。

图 1. 不同粘结剂调变硅负极离子传输与结构稳定机制。(a) 传统弱导锂粘结剂中离子传输过程示意图；(b)聚合物链中的环氧乙烷和胺基促进的锂离子传输示意图。(c)循环过程中导电聚合物的结构破损机制。(d) PPD-PAA 聚合物的高离子导电性和 (e) 强结构稳定性。(f) 基于 PAA/Cu、PPD82/Cu、PPD64/Cu 和 PPD46/Cu 的 Chronoamperogram 的电流 (i-h) 评估PAA、PPD82、PPD64 和 PPD46 四种粘合剂的离子电导率。

图 2. PPD-PAA粘结剂的结构表征、强韧性及导锂机制。PPD-PAA@Si 电极的三维共聚焦显微镜和横截面图像，其中 (a) PAA（红色）、(b) PPD、(c) PPD-PAA。(d) PPD-PAA@Si 电极的微观结构及元素分布。(e) PAA@Si 和 PPD-PAA@Si 电极内部的离子传输机制和结构变化过程。

图 3. 不同PAA、PPD 和 PPD-PAA 粘合剂对硅电极内锂离子分布及传输的模拟结果。(a) 不同粘合剂下的锂离子浓度分布。(b-c) 不同锂化过程中锂离子浓度分布与相对应的法拉第电流密度。

图 4. 电化学性能分析。(a)使用不同PAA、PPD 或 PPD-PAA 粘合剂的硅电极的倍率性能；(b) 锂化和脱锂过程中电压滞后。(c) PPD-PAA@Si 负极与其他已报道的硅负极极的倍率性能比较。(d) 使用PAA、CMC-SBR 或 PPD-PAA 粘合剂硅电极的长期循环性能；(e) 不同循环圈数下的电压滞后。(f) 高负载 PPD-PAA@Si 电极的长循环性能。

图 5 表层SEI分析。(a-c) 离子传输能力分析与示意图。(d-e) 对使用 PPD-PAA 或 PAA 粘合剂硅电极的SEI层成分分析。(g) 使用 PPD-PAA 粘合剂的硅电极在 100 次循环后的 TEM 图像以及相应的微区元素分布结果。

文章链接

Neural Network Inspired Binder Enables Fast Li-Ion Transport and High Stress Adaptation for Si Anode

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01549

通讯作者简介

宋江选：西安交通大学材料科学与工程学院教授、国家级高层次青年人才、陕西省百人、西安交通大学青年拔尖人才。近年来主持了科技部/工信部、国家自然科学基金，陕西省重点研发计划/国际合作项目及世界500强企业资助项目，在高比能二次电池、水系有机液流电池等研究领域取得一系列创新性成果,在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nano Lett.等权威期刊发表论文90余篇，他引9000余次，申请专利30余项，若干技术成果已实施转化，服务与国家及地方经济。

课题组介绍

瞄准科技发展前沿和国家重大战略需求，针对（i）下一代低成本、高比能可充电特种（宽温域、空天、深海等）电池和（ii）大容量、长寿命规模化水系液流电池（绿色清洁能源高效利用和并网消纳）体系进行探索展开研究。重点研究新型关键材料的结构设计、制备合成及性能优化，揭示电化学反应机理、电子传导和离子传输机制。考察多级电极材料在二次电池应用中的失效机理、安全性能，实现关键电极材料的高效合成制备。以原位表征手段（in-situ TEM, XRD, IR, Raman和NMR等）系统开展电极/电解质界面吸附、反应和动力学过程的研究；致力于从微观尺度上深入探索电极界面电化学反应的过程和机理，深化对其界面结构与电化学性能的构效关系认知，并应用于界面改性、调控以及电极材料和电解液的选择与设计，实现对低成本、高比能和长寿命电池储能技术的大规模发展应用。团队主页：http://jxsong.xjtu.edu.cn。

课题组招聘

根据团队发展需要，诚招能源材料、高分子、有机化学及机器学习等相关领域研究背景的优秀博士加入，开展学科交叉领域研究（如全固态电池/锂金属电池、电池用多功能粘合剂，机器学习加速材料研发等研究方向）：1. 高比能电池材料的结构设计与储能机制。从事全固态电池、锂金属电池关键材料的设计开发，完成相关项目任务的基础研究或技术研发。2. 电池材料与器件的计算模拟与寿命智能预测（含机器学习方向）。利用高通量计算和实验数据库，开发电解液（质）性质与性能预测的机器学习模型；开发电池寿命预测模型与算法。3. 电池材料先进表征技术（如原位光谱学、核磁和电镜技术等）。

应聘条件：

1. 西安交通大学“青年优秀人才支持计划”及博士后基本条件a. 海内外著名高校或研究机构取得博士学位；b. 年龄一般不超过35周岁，身心健康；c. 爱国守法，品行端正，具有较强的团队精神和进取意识；d. 已在相关领域取得明显业绩，在研究论文、主持（参与）科研项目或科技成果转化等方面表现出良好的学术发展潜力，研究方向符合“面向世界科技前沿、面向经济主战场、面向国家重大需求”要求。

2. 专业条件：

（1）具有能源材料、高分子化学、机器学习或其它相关研究背景，能独立开展课题研究；（2）具有较强的科研能力、高度积极性、极强的团队协作精神，协助申报国家重大科技计划项目；（3）具有较强的中英文写作与交流能力，在论文发表、主持(参与)科研项目或开展科技成果转化等方面表现出良好的学术发展潜力。

3. 应聘方式：请将个人相关材料（本人学习和工作简历；研究工作概况、发表论文论著清单、获得的奖励情况等）以PDF文档通过电子邮件发送（邮件主题栏内请注明：姓名+应聘岗位）。E-mail:songjx@xjtu.edu.cn.