南开大学陶占良课题组CEJ：有机硼添加剂用于NCM811材料动态构建坚固的阴极电解质界面

第一作者：张维佳

通讯作者：陶占良

单位：南开大学

高镍三元材料（NCM）具有高理论比容量和高放电中压的特点，是最有前景的锂离子电池正极材料之一。然而，充电过程中形成的高氧化性的Ni⁴⁺极易与电解液发生反应，带来安全问题。阴极-电解质界面（CEI）可以有效隔绝Ni⁴⁺与电解液的接触，抑制Ni⁴⁺的大量溶出。然而，不稳定、不均匀的CEI不能起到有效的阻隔作用。目前的电解液工程致力于构建不可变的CEI以保护正极材料，CEI的自修复能力往往被忽略。

本工作通过引入高HOMO能级的含硼添加剂——异丙醇频哪醇硼酸酯（ITD），调控了CEI的组分，原位构建了均匀且具有动态修复能力的含硼CEI。原位成形的含硼CEI致密均匀地覆盖在NCM811表面，很好的阻隔了NCM811与电解液的接触，减少了镍的溶解量。CEI在循环过程中的动态修复能力保护了NCM811阴极，Li|| NCM811电池在添加2% 体积分数ITD的电解液中以1C循环，200圈后容量保留率为93.0%，而空白电解液只有29.4%。此外，CEI中Li⁺的低活化能赋予了电池优异的倍率性能。通过构建自修复CEI，本工作成功实现了NCM811的稳定循环，为后续NCM811的保护提供了一种可行的思路。成果以“Dynamically constructing robust cathode-electrolyte-interphase on nickel-rich cathode by organic boron additive for high-performance lithium-ion batteries”为题，发表在Chemical Engineering Journal期刊上。

通过理论计算与实验的结合验证了ITD能够先于电解液溶剂参与形成薄而均匀的CEI。

含ITD添加剂的电解液具有优异的半电池及全电池循环表现。

含硼CEI薄且均一、具有一定的自修复能力，能有效阻隔Ni⁴⁺与电解液接触，有效减少NCM811正极镍的溶出、自放电率以及颗粒表面和内部裂纹。

ITD的添加成功将硼引入CEI中，构建了含硼CEI，减少了CEI中镍的含量。

Dynamically constructing robust cathode-electrolyte-interphase on nickel-rich cathode by organic boron additive for high-performance lithium-ion batteries