盐城工学院董鹏玉/华东理工大学张金龙Appl. Catal. B: 氢键辅助构建MOF/半导体异质结光催化剂以实现高效电子转移

氢键辅助构建MOF/半导体异质结光催化剂以实现高效电子转移

第一作者：董鹏玉

通讯作者：董鹏玉，杨秀丽，张金龙

单位：盐城工学院，华东理工大学

金属-有机骨架(MOF)是一类新的功能材料，它具有晶体多孔结构，通过配体-金属电荷转移(LMCT)表现出光响应，并通过金属氧化物节点或有机连接剂的光吸收诱导光催化活性。Fe基MOF已被证明能有效地产生•OH自由基，使其可用于降解废水中的有害物质。然而，Fe基MOF对废水中重金属离子污染物的吸附性能相对较低，并且容易发生光生电子-空穴(e⁻−h⁺)对的复合，从而影响其光催化活性。近年来，研究人员通过引入桥接剂将MOF与半导体纳米粒子进行集成，制备了MOF/半导体杂化材料。然而，完全消除MOF与半导体材料之间的桥接有机连接剂(如4-巯基吡啶分子、苯甲酸分子等)仍然是困难的，这可能会抑制光诱导电荷的转移，从而对光催化活性产生不利影响。

近日，来自盐城工学院的董鹏玉教授与华东理工大学的张金龙教授合作，在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上发表题为“Hydrogen bond-assisted construction of MOF/semiconductor heterojunction photocatalysts for highly efficient electron transfer”的研究文章。制备具有紧密接触界面的金属-有机骨架(MOF)/半导体异质结光催化剂仍然是一个挑战。本文首次利用H₂O₂处理TiO₂纳米管表面吸附–OOH基团中的O原子与MOF中–NH₂基团的H原子之间的氢键结合，构建了由H₂O₂处理的TiO₂纳米管(H₂O₂-TNTs)和MIL-88B(Fe)-NH₂组成的新型MOF/半导体异质结光催化剂(标记为H-T/M)。H-T/M异质结光催化还原Cr(VI)的性能得到显著增强，归因于氢键通道(N···H–O–O–Ti)加速了界面电子转移动力学，这可以从飞秒瞬态吸收光谱得到验证。此外，基于密度泛函理论(DFT)计算的内置电场和电荷密度的差异为电荷转移提供了动力。

要点一：利用氢键辅助作用构筑MOF/半导体光催化剂

本文开发了一种利用氢键辅助构建MOF/半导体异质结的创新策略。首先利用H₂O₂溶液来处理TiO₂纳米管(TNTs)从而在TNTs的表面引入–OOH基团，然后将经过H₂O₂处理的TNTs添加到合成Fe基MOF (MIL-88B(Fe)-NH₂，简写为M88N)的原料中，在水热条件下，TNTs表面的–OOH基团与Fe-MOF中的–NH₂反应形成氢键(N···H–O–O–Ti)，如图1a所示。在不含有氢键的T/M样品中，由于范德华力较弱，T/M样品中的接触不那么紧密，TNTs远离M88N，且多以孤立状态存在(图1b)。如图1c所示，含有氢键的H-T/M样品中H₂O₂-TNTs的整体纳米管形态基本保持不变；M88N呈现针状形态，长度为400-600 nm，中间直径约为100-150 nm。另外，在H-T/M样品中，H₂O₂-TNTs有效地附着在针状M88N表面，接触比较紧密。对H-T/M样品进行的EDS映射(图1e)显示了预期的Ti、O、Fe、N和C的化学成分，这些元素均匀分散，进一步表明H-T/M异质结中H₂O₂-TNTs和M88N之间有充分的接触。

图1. H₂O₂-TNTs和H-T/M异质结形成示意图。(b) T/M样品的TEM图像。(c,d) H-T/M样品的TEM和HRTEM图像。(e) H-T/M样品的TEM-EDS图谱。

利用拉曼光谱表征微观结构，如图2a所示。在TNTs、H₂O₂-TNTs、H-T/M和T/M的拉曼光谱中，125–750 cm⁻¹范围内的特征峰与典型的锐钛矿型TiO₂相吻合，进一步证明复合后的TNTs保持了锐钛矿晶相。值得注意的是，TNTs的峰值分别为447和616 cm⁻¹，而H₂O₂-TNTs的峰值分别为391和637 cm⁻¹。637 cm⁻¹处的峰值可归因于Ti–O–O的对称拉伸振动，表明H₂O₂处理改变了TNTs的表面结构。此外，在1125–1715 cm⁻¹范围内的波段与C=C的拉伸振动关联，这意味着M88N在形成异质结后仍保持了原来的MOF结构。进一步进行了FT-IR光谱测试，通过放大该区域，在3000–4000 cm⁻¹范围内观察到两个弱波段，如图2b所示。在单组分M88N中，在3363和3475 cm⁻¹附近观察到这两个波段，这归因于N–H的不对称和对称拉伸模式。相比之下，在H-T/M异质结中，N-H不对称拉伸振动的能带分别移动到3329 cm⁻¹(移动了34 cm⁻¹)和N–H对称拉伸振动的能带分别移动到3459 cm⁻¹(移动了16 cm⁻¹)，这可能是由于H-T/M中形成了氢键所致。相反，对局部放大FTIR光谱的进一步观察表明，与单组分M88N相比，由范德华力连接的T/M异质结中N–H波段没有明显的移位，这是由于没有形成强大的化学键。

图2. (a)拉曼光谱(532 nm激发)。(b)局部放大的FTIR光谱。(c,d)高分辨率ti2p和n1s XPS光谱。(e) T/M和H-T/M样品的固态1H NMR谱。

此外，在H₂O₂-TNTs和H-T/M样品的XPS光谱中，高分辨率的Ti 2p1/2和Ti 2p3/2轨道与TNTs相比都转移到了高结合能的位置(图2c)。这是因为暴露在TNTs表面的Ti原子总是与-OH相连接，但是经过H₂O₂处理后，–OH可以转化为–OOH，这使得暴露在H₂O₂-TNTs表面的Ti原子与–OOH相连接，形成Ti–O–O–H结构，使Ti 2p轨道移动到高结合能的位置。对这一现象的合理解释是–OOH基团具有比–OH基团高得多的吸电子能力，导致部分电子从Ti原子转移到O原子。相反，Ti 2p轨道在T/M中没有发生移动，说明利用范德华力方法得到的T/M异质结中没有形成Ti–O–O–H结构。在高分辨率的N 1s XPS光谱中(图2d)， H-T/M样品中对应的399.4 eV的峰归属于–NH–O键，而T/M样品中对应的399.1 eV的峰归属于–N–H键。H-T/M样品中生成的–NH–O键可能是由于M88N上的–NH₂与H₂O₂-TNTs表面的–OOH反应所致。

另外，我们还测量了T/M和H-T/M样品的固态1H NMR光谱，以表征氢原子的局部环境，如图2e所示。观察到，T/M和H-T/M样品的固态1H NMR谱显示出非常宽且无特征的谱图。为了解析不同化学物质的1H共振，可以将宽1H NMR谱分峰为多个1H信号。其中，T/M和H-T/M样品的固态1H NMR谱可以分别分峰为3个和4个1H信号。如图2e所示，分配给Ha的最强信号可归因于M88N的MOF中的芳香质子，分配给Hb的信号可归因于M88N的MOF中的氨基。此外，Hc在约12 ppm处的最小峰可归因于M88N的MOF中的H₂O分子。特别是在H-T/M样品中，在10.15 ppm处出现了一个新的Hd峰，这可能归因于氢键(N···H–O–O–Ti)中的H原子。这些结果进一步证明了H-T/M异质结中氢键的形成。

要点二：增强的光催化还原Cr(VI)性能

对Cr(VI)溶液进行光催化试验的目的是评估其在处理环境废水中的潜在实际用途。由图3a可知，H-T/M异质结在80 min内对Cr(VI)的光还原效率最高，达到98%，分别是H₂O₂-TNTs (24%)和M88N (58%)的4.1倍和1.7倍。由图3b可知，所有制备样品的R2值都很高，均超过0.9，表明数据与一级动力学模型拟合良好，H-T/M异质结的动力学常数最高。如图3c所示，H-T/M(1:0.25)的样品表现出最高的光还原能力，而其他组分比的H-T/M异质结导致活性较低。同时，如图3d所示，H-T/M(1:0.25)异质结的动力学常数明显高于其他比例的样品。研究了pH值对光催化还原Cr(VI)性能的影响，如图3e所示。在pH为2和4的酸性条件下，黑暗中H-T/M异质结对Cr(VI)的吸附特性明显增强，光催化还原Cr(VI)的性能也大幅提高，仅在照射时间为20 min时即可达到90%以上;而在pH为8和10的碱性条件下，光催化还原Cr(VI)的性能急剧下降，几乎没有脱除效果。

这表明H-T/M异质结特别适合处理酸性或中性Cr(VI)废水。图3f显示了H-T/M和T/M异质结上光催化还原Cr(VI)的循环稳定性。可以看出，氢键连接的H-T/M光催化还原Cr(VI)具有优异的循环稳定性，5次循环后光催化还原Cr(VI)的去除率可保持在98%左右，而几次循环后范德华力连接的T/M的效率明显下降。这说明H-T/M异质结中两相的TNTs与M88N之间的连接由于氢键比范德华力更强而不易被破坏，因此H-T/M异质结上Cr(VI)的光催化还原保持了较高的循环稳定性，适合实际的工业废水净化。在模拟太阳照射下，这些样品的光催化还原Cr(VI)的性能，如图3g所示。观察到H-T/M异质结对Cr(VI)的还原效率仍然高于T/M异质结。由图3h可知，在模拟太阳照射下，H-T/M异质结的表观速率常数(k)达到0.079 min⁻¹，远高于可见光下的速率常数(图3d为0.041 min⁻¹)，这是由于光学吸收范围扩大所致。从图3i还可以发现，在模拟太阳光照下，H-T/M异质结在光催化还原Cr(VI)方面表现出比T/M异质结更大的可重复使用性。

图3. (a) TNTs、M88N、H-T/M和T/M，以及(c)一系列不同TNTs与M88N摩尔比的H-T/M样品在黑暗和可见光照射(> 400 nm)下的Cr(VI)光催化还原。(b,d)可见光照射下ln(C0/C)随照射时间的变化图。(e)在黑暗和可见光照射下pH值对Cr(VI)还原的影响。(f)可见光照射下H-T/M和T/M的再使用性。(g)在黑暗和模拟太阳光照下，这些样品上Cr(VI)的光催化还原。(h)模拟太阳光照射下ln(C0/C)随照射时间的变化曲线。(i)模拟太阳光照下H-T/M和T/M上光催化还原Cr(VI)的循环试验。

要点三：能带边位置及光生电荷迁移

利用UV-vis DRS分析所制备的TNTs、H₂O₂-TNTs、M88N、H-T/M和T/M异质结的光吸收特性，如图4a所示。TNTs和H₂O₂-TNTs的吸收边都在384 nm左右的紫外区，而M88N的吸收边在573 nm左右，表明M88N对可见光的利用能力。值得注意的是，H₂O₂-TNTs样品在可见光范围内呈现一定的展宽，这可能是H₂O₂处理后TiO₂表面吸附了–OOH基团，形成黄色钛配合物，使H₂O₂-TNTs样品呈现淡黄色。H₂O₂-TNTs样品颜色的变化无疑会引起光响应区域的扩大。此外，与单个TNTs相比，H-T/M和T/M异质结在可见光范围内的光吸收强度显著增加，这有助于增强光催化活性。

通过从激发能(21.22 eV)中减去He I UPS光谱宽度计算出的TNTs、H₂O₂-TNTs和M88N的EVBM与真空能级分别为−7.47 eV(与普通氢电极(NHE)相比为2.97 V)、−7.46 eV(与NHE相比为2.96 V)和−6.57 eV(与NHE相比为2.07 V)。因此，从带隙值计算得出，相对于真空能级，TNTs的导带最小能级(ECBM)分别为−4.19 eV(相对于NHE为−0.31 V)、−4.21 eV(相对于NHE为−0.29 V)和M88N的−4.13 eV(相对于NHE为−0.37 V)。采用Mott-Schottky图(如图S9和图4d、e)来说明TNTs、H₂O₂-TNTs和M88N在其导带位置附近的平带电位(Efb)。结果表明，Efb计算的ECBM值与UPS计算结果的ECBM值一致。

通过上面提供的ECBM、EVBM和Eg值，我们可以直观地描绘出TNTs、H₂O₂-TNTs和M88N各自组成在H-T/M异质结中的能带位置，如图4f所示。将时间分辨的PL衰减谱(图4g)拟合成单指数项显示，H-T/M样品在所有制备样品中显示出最短的PL寿命。这一结果表明，H-T/M中存在的氢键可以作为电子传递体，促进光电子通过附加通道快速迁移，从而缩短了TNTs与M88N之间的电荷迁移时间。此外，通过观察图4h中EIS图的电弧半径，可以判断样品电荷转移电阻的大小。结果表明，与其他样品相比，H-T/M样品的串联电阻(Rs)显著降低。此外，H-T/M样品在界面处显示出最小的电荷转移电阻(Rct)，以便更快地传输载流子。此外，图4i显示了瞬态光电流结果。可以观察到，H-T/M异质结的瞬态光电流密度大大高于原始的TNTs和M88N，说明H-T/M异质结有利于加速载流子迁移过程。特别是，H-T/M样品的最高光电流密度可能是由于TNTs和M88N之间的氢键建立的“桥”加速了快速的电荷转移。

图4. (a) UV-vis DRS光谱和(b)相应的Tauc图。(c) TNTs、H₂O₂-TNTs和M88N的UPS光谱。(d,e)黑暗中H₂O₂-TNTs和M88N在1000、2000和3000 Hz下的Mott-Schottky图。(f) TNTs、H₂O₂-TNTs和M88N的能带位置。(g) PL衰减曲线。(h) EIS Nyquist图和拟合曲线。(i)若干通断周期的瞬态光电流响应。

为了深入了解载流子动力学，测量了fs-TAS光谱。M88N、T/M和H-T/M异质结样品在420-800 nm波长范围内观察到正激发态吸收(ESA)带，如图5a - f所示，这归因于单线态激发态(S0→S1)。高能量ESA峰的出现和逐渐增强(图5d-f)归因于特定态双激子的相互作用，随着延迟时间的延长，这些ESA峰发生了红移，这可能与1Σ激子与其他激子带的相互影响有关。在M88N、T/M和H-T/M样品中还观察到光诱导吸收(PA)带，其峰宽大于750 nm。随后，通过拟合在615 nm处检测到的瞬态吸收的时间曲线(图5g)来阐明光生载流子的衰减动力学，显示出双指数衰减模式。拟合参数表明，τ1通常寿命较短，表明光激电子从传导带(CB)迅速弛豫到激子介导的阱态，而τ2寿命较长，归因于价带(VB)中捕获电子和空穴的复杂复合过程。

这种陷阱状态可能是由M88N的固有热缺陷引起的。发现H-T/M异质结的电荷分离速率更快，τ1 (0.16 ps)小于M88N (0.52 ps)和T/M异质结(0.39 ps)。H-T/M异质结中光生电子从CB到激子介导的阱态的弛豫明显减小，表明存在一个增强的途径，促进了界面电子从M88N的CB向H₂O₂-TNTs的CB转移，从而加快了电子迁移效率，从而促进了电荷分离。这种特殊的通道可能是由氢键(N···H–O–O–Ti)在H₂O₂-TNTs和M88N之间的“桥”作用造成的。与M88N (τ2 = 23.8 ps)和T/M异质结(42.6 ps)相比，H-T/M异质结的衰变寿命(τ2 = 48.2 ps)大大延长，这是因为在泵浦340 nm的H₂O₂-TNTs中，光生电荷空穴可以通过氢键的“桥”迅速从H₂O₂-TNTs的VB迁移到M88N的VB，有利于它们参与光催化还原反应。

同时，根据前面的分析，M88N的CB上的大量电子可以快速迁移到H₂O₂-TNTs的CB上，导致只有少量的被困电子在M88N内部与空穴复合。fs-TAS光谱界面电子动力学分析表明，激发态电子明显从M88N向H₂O₂-TNTs转移，有效证明了H-T/M异质结中存在type-II型电荷分离模式，如图5h所示。

图5. 在340 nm激发下测量的瞬态吸收光谱以及指定延迟时间的伪色图:(a,d) M88N，(b,e) T/M异质结，(c,f) H-T/M异质结。(g) M88N、T/M和h -T/M在615 nm处1000 ps内对应的动力学衰减曲线。(h) M88N、T/M和h -T/M异质结中电荷转移示意图。

要点四：DFT理论计算及机理分析

在这项工作中，我们使用DFT计算来可视化H-T/M界面上电荷的再分布。图6a-c显示了TNTs (1 0 1)、H₂O₂-TNTs (1 0 1)和M88N (0 1 1)表面的静电电位。结果表明，TNTs的功函数(5.13 eV)和H₂O₂-TNTs的功函数(5.04 eV)明显大于TNTs的功函数(4.67 eV)。H₂O₂-TNTs和M88N之间功函数的变化引发了界面处的电荷迁移，导致电子积累或耗尽导致带边向下或向上弯曲，直到Ef达到平衡。此外，由于H₂O₂-TNTs和M88N之间功函数的显著差异，产生了相当大的Ef差(0.37 V)，保证了H-T/M异质结界面上更快的电荷再分配。为了获得电子重分布信息，我们构建了TNTs (1 0 1)/M88N (0 1 1)和H₂O₂-TNTs (1 0 1)/M88N (0 1 1)界面结构模型，如图S12所示，其中(1 0 1)面和(0 1 1)面分别是锐钛矿TiO₂和M88N的最强XRD峰。

然后，我们进行了几何优化，并在基态下分别对优化后的T/M和H-T/M异质结界面处的电荷密度差进行了计算，结果如图6d、e所示。黄色区域对应于表示电子积累的正值，青色区域分别表示电子耗尽。可见，H₂O₂-TNTs (1 0 1)表面以青色区为主，而M88N (0 1 1)表面以黄色区为主，青色区较少。电荷的重新分布主要发生在H-T/M界面附近，而在远离H₂O₂-TNTs和M88N界面的区域，电荷密度的变化可以忽略不计。H-T/M界面电荷密度的变化表明，H₂O₂-TNTs (1 0 1)和M88N (0 1 1)之间的电子沿氢键方向重新分布，导致在界面处建立了从H₂O₂-TNTs到M88N的内置电场。相反，H/M异质结中的电荷迁移弱于H-T/M异质结。

此外，H-T/M异质结积累的Bader电荷(0.971 e⁻)优于T/M异质结积累的Bader电荷(0.349 e⁻)，这表明H-T/M异质结在光催化位点的电子富集方面具有优势。然而，用H₂O₂-TNTs取代原始的TNTs后，在H-T/M异质结图中可以观察到，在氨基芳香环上的N原子(氢键长度较小，为2.21 Å)吸附在TNTs上的Ti–OOH中的H原子明显分布，表明键强度增加，导致M88N中的N原子与H₂O₂-TNTs中的Ti–OOH基团之间形成氢键(N···H–O–O–Ti)。

通过活性自由基EPR测量来验证异质结的电子传递机制。在图6h中，H-T/M异质结在可见光照射下表现出比M88N更高的DMPO−•O₂⁻信号强度(−0.33 V vs. NHE)。相比之下，H₂O₂-TNTs样品几乎没有•O₂⁻信号，这是由于H₂O₂-TNTs在可见光照射下由于能带隙大(3.25 eV)而不能被激发所致。在H-T/M异质结样品中，如上所述，存在一个快速的光生电荷转移过程，该过程抑制了光生e−和h+的复合。位于M88N的CB上的光生e−能够迅速转移到H₂O₂-TNTs的CB上，参与反应产生更多的•O₂⁻自由基，导致H-T/M异质结中DMPO−•O₂⁻自旋捕获的EPR信号比单组分M88N中更强，进一步证实了type-II型异质结的形成。

图6. (a) TNTs (1 0 1)、(b) H₂O₂-TNTs (1 0 1)、(c) M88N (0 1 1)表面在Z方向上的平均静电势计算(每个插图显示了相关优化的板结构)。(d) TNTs (1 0 1)/M88N (0 1 1)界面和(e) H₂O₂-TNTs (1 0 1)/M88N (0 1 1)界面的电荷密度计算差值(电荷积累:黄色区域，电荷耗尽:青色区域)。(f) T/M和H-T/M异质结中H−N键示意图。(g) T/M和H-T/M异质结计算得到的H−N RDF的比较。(h) H₂O₂-TNTs、M88N和H-T/M的DMPO自旋俘获EPR光谱。(i)可见光照射和模拟太阳光照射下H-T/M异质结接触前和接触后电荷迁移机理示意图说明。

根据上述能级位置和电荷转移分析，可以提出光催化机理，如图6i所示。DFT结果表明，M88N和H₂O₂-TNTs具有不同的Ef，这是由于接触前的功函数不同，接触后在界面处发生了快速的电荷转移和电子再分配。由于M88N比H₂O₂-TNTs占据更小的功函数，电子倾向于从H₂O₂-TNTs重新分配到M88N，使Ef达到平衡。因此，Ef位置的改变导致M88N的能带边缘向界面方向持续向上弯曲，类似于“肖特基势垒”，这可能会阻碍电子在界面处的回流，特别是从H₂O₂-TNTs到M88N的方向，而H₂O₂-TNTs的能带则经历反向弯曲。在H-T/M异质结中产生了从H₂O₂-TNTs到M88N的界面嵌入电场，进一步加速了界面载流子的转移和分离。

值得注意的是，H-T/M异质结中的表面氢键(N···H–O–O–Ti)可以促进电荷转移，从而为增强的光催化能力提供了额外的保证。在可见光照射下，M88N的CB上发生了大量的光致e−积累，通过type-II型转移机制沿分子间氢键迅速迁移到H₂O₂-TNTs的CB上，而内置电场的存在加速了这些电子的迁移效率，并且由于M88N的能带向上弯曲，可以抑制这些电子的返回。随后，在H₂O₂-TNTs的CB上积累的光生电子与溶液中的Cr(VI)发生反应，生成Cr(III)。需要指出的是，由于H₂O₂-TNTs不能被可见光激发，导致H₂O₂-TNTs的CB上没有电子与M88N的VB上的空穴复合，因此S-scheme转移机制可能不适合这种H-T/M异质结。

因此，H-T/M异质结的type-II型转移机制是合理的。在模拟太阳光照下，M88N和H₂O₂-TNTs均能激发出光致电子和空穴。然后，M88N的CB上的光致电子可以通过氢键的“桥”转移到H₂O₂-TNTs的CB上，参与Cr(VI)的光催化还原，而H₂O₂-TNTs的VB上的空穴可以同步迁移到M88N的VB上，遵循type-II型转移机制，促进了光致电子与空穴对的分离，从而增强了Cr(VI)的光催化还原性能。

Pengyu Dong*, Kangjie Gao, Lihua Zhang, Hengke Huan, Ming-Hua Xie, Xiu-Li Yang*, Jinlong Zhang*, Hydrogen bond-assisted construction of MOF/semiconductor heterojunction photocatalysts for highly efficient electron transfer, Applied Catalysis B: Environment and Energy 357 (2024) 124297.

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337324006118?via%3Dihub

董鹏玉，盐城工学院教授，本硕博毕业于兰州大学，南京大学博士后，美国加州大学河滨分校访问学者。江苏省“青蓝工程”优秀青年骨干教师。长期从事光催化材料的设计、可控制备、光催化/光电催化分解水析氢等方面的研究工作，为中国感光学会光催化专业委员会会员。主持完成了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、江苏省科技厅产学研等纵横向项目共7项；参与完成了国家重点研发计划、国家863高新技术项目、国家自然科学基金等项目6项。

以第一或通讯作者在ACS Catal.、 Appl. Catal. B、 Chem. Eng. J.、 J. Mater. Chem. A、 Chin. J. Catal.、 Environ. Sci.: Nano、 J. Colloid. Interface Sci.、 Int. J. Hydrogen Energy、 Appl. Surf. Sci.等国际SCI期刊发表论文50余篇(其中4篇论文入选ESI“高被引论文”，1篇ESI“热点论文”)，论文累计被引2600余次，H-Index为27。担任《Frontiers in Chemistry》客座编辑，《Science for Energy and Environment》青年编委。以第一发明人获得国家授权发明专利17件。在《科学出版社》出版学术专著1部，并参与编写英文学术专著1部。获得江苏省科学技术奖三等奖1次。获得2023年江苏省优秀学术学位硕士学位论文指导教师。

张金龙，华东理工大学化学与分子工程学院教授、博士生导师，欧洲科学院院士（外籍），教育部新世纪优秀人才支持计划、上海市领军人才、江苏省“双创人才”、苏州“姑苏人才”入选者。长期从事高效光催化材料的设计和制备及在环境和能源领域中的应用研究。承担了国家 973 项目，863 项目，国家自然科学基金，科技部国际合作项目和上海市纳米项目等。

已在Nat. Comm., Chem.; Chem. Soc. Rev.; Chem. Rev.; J. Am. Chem. Soc.; Angew Chem Int Ed; Energy & Environmental Science等国际一流杂志上发表论文500余篇，被引用34000余次，H因子为94。入选“ESI高被引论文”32篇，“0.1%热点文章”6篇。2014-2023年连续9年入选爱思唯尔公布的中国高被引学者，2018-2022年连续4年入选科睿唯安“全球高被引科学家”。担任“Res. Chem. Intermed.”副主编，“Applied Catalysis B: Enviromental”; “Scientific Reports”; “J. Photocatalysis”国际编委；“Inter. J. Photoenergy”客座主编；“J. Nanotechnology”客座编辑；“影像科学与光化学”编委。

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