王成威教授， Nature Communications观点：通过熵稳定和快速动力学最大化全固态锂电池的界面稳定性

第一作者：孔祥坤

通讯作者：王成威*

单位：中国科学技术大学

全固态锂电池（ASSLBs）因其潜在的高能量密度和固态电解质的非易燃性，被视为替代传统液态电解质锂离子电池的理想选择。尤其是基于榴石型固态电解质（SSEs）的ASSLBs，如Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂ (LLZTO)，在电池安全性方面表现出色。然而，ASSLBs的一个关键挑战在于正极与SSEs之间的界面稳定性。传统正极材料（如LiCoO₂）与LLZTO在高温下的化学反应性较高，导致界面形成不稳定的相，进而影响电池的循环性能。此外，正极材料与固态电解质之间的物理接触不良，也进一步增加了界面阻抗，限制了电池的充放电效率和寿命。因此，如何在维持化学稳定性的同时，提升正极材料与固态电解质之间的物理接触，是提高ASSLBs性能的关键问题。

近日，来自中国科学技术大学的王成威教授在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“Maximizing interface stability in all-solid-state lithium batteries through entropy stabilization and fast kinetics”的观点文章。在这项研究中，作者通过超快高温烧结（UHS）实现了高熵阳离子无序岩盐正极（HE-DRXs）和LLZTO之间的热力学相容性和充分的物理接触，该方法构建了高度稳定的正极/电解质界面，在25°C时将界面电阻降低至31.6 Ω·cm²，与LiCoO₂ | LLZTO界面相比降低了700倍。

通过TEM-EDS和XPS等技术对TM6进行了表征，确认了在1100°C下，前驱体的快速反应动力学和元素的均匀分布。此外，通过差示扫描量热法（DSC）和原位XRD分析了TM6与LLZTO之间的化学稳定性，结果表明，TM6展现出比传统正极材料更高的化学稳定性。

利用超快速高温烧结（UHS）技术，实现了高熵阳离子无序岩盐正极（HE-DRXs）前驱体在致密LLZTO陶瓷片上的快速原位相形成反应，形成了共形界面。这种快速的加热和冷却过程有效抑制了元素的交叉扩散，将HE-DRXs|LLZTO的化学稳定温度提升至1100°C，由于短至约3秒的退火时间，显著提高了界面的化学稳定性和润湿性，从而降低了界面电阻至31.6 Ω·cm²，相比LiCoO₂|LLZTO界面降低了700倍。

通过组装全固态Li|LLZTO|TM6电池（TM6-ASSLBs），并测试了其电化学性能。结果显示，电池在不同电流密度下的电压曲线显示出与TM6行为一致的特征平台（图5），并且在150°C下循环100次后，保持了高可逆容量和出色的库仑效率。

 Maximizing interface stability in all-solid-state lithium batteries through entropy stabilization and fast kinetics