石大（华东）邢伟/石大（北京）崔永朋EnSM：借助缺陷工程激活K-SeS2电池决速步骤

第一作者：周莉

通讯作者：崔永朋*，邢伟*

单位：中国石油大学（北京），中国石油大学（华东）

SeS₂正极相比于硫正极具有较高的导电性和相当的理论比容量，在钾离子电池中表现出巨大的潜力。然而，实际研究中SeS₂正极的实际容量远低于其理论值(通常小于400mAh g^-1)。电化学性能不理想的原因可能在于两个方面：i）在充放电过程中可溶性中间体的穿梭效应导致活性物质的损失；ii）部分反应步骤缓慢的动力学和较差的可逆性。抑制穿梭行为的常见方法是使用可以阻止可溶性中间体损失的碳基质，然而，碳底物只能限制中间体的损失，但不能从本质上克服某些转化步骤的动力学限制，不足以提高SeS₂的储钾能力。基于此，加速决速步骤的反应动力学被认为是从根本上提高其电化学性能的关键。一般来说，在宿主中引入电催化剂以提高转化动力学被认为是一种有效的策略。

值得注意的是，考虑到硫族电极在充放电过程中的复杂多步反应，确定K-SeS₂电池中的决速步骤对于实现SeS₂的深度转化至关重要。然而，迄今为止，对于K-SeS₂电池的复杂动态转变过程缺乏全面认识，探索K-SeS₂电池中的决速步骤仍然是一个巨大的挑战。此外，寻找合适的电催化剂，以加速决速步骤而不促进其他副反应，也是迫切需要解决的关键问题。在这项工作中，作者基于原位拉曼技术和DFT计算，发现从K₂S₂到K₂S的转化是K-SeS₂电池中的决速步骤。决速步骤的不完全转化及其较差的可逆性是K-SeS₂电池性能不佳的根本原因。此外，作者通过原位缺陷工程开发了一种高效的电催化剂TiNOx。TiNOx对决速步骤的靶向催化作用通过DFT计算和实验结果得到了体现。基于选择性催化机制SeS₂@TiNOx-C正极具有806.6 mAh g⁻¹的高可逆容量，以及出色的循环稳定性。各种原位和非原位表征阐明了电化学反应机理，并验证了SeS₂正极的可逆性显著提高。总的来说，这项工作深入了解了K-SeS₂电池容量较低的原因，并提出了一种提高SeS₂正极储钾性能的有效策略。

近日，来自中国石油大学（华东）的邢伟教授与中国石油大学（北京）崔永朋特聘教授合作，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Defect-engineered TiNOx catalyst targeted to activate rate-determining step for highly efficient K-SeS₂batteries”的研究性论文。这项工作为K-SeS₂电池的性能不足提供了全面的见解并为用于高效K-SeS₂电池的电催化剂提出了一种有效的策略。

Defect-engineered TiNOx catalyst targeted to activate rate-determining step for highly efficient K-SeS₂ batteries

邢伟，中国石油大学（华东），教授，博士生导师，山东省杰青，泰山学者青年专家。从事纳米复合功能材料的制备及在吸附、电化学储能等领域的研究。在Nat. Commun.，Angew. Chem. In. Ed.，Energy & Environ. Sci.， Adv. Energy Mater.，ACS Energy Letter.等期刊发表SCI收录的论文100余篇，论文被总他引10000 余次，H因子为54，入选斯坦福大学发布全球前2%顶尖科学家“终身榜”，获授权的发明专利28件。兼任皇家化学会会士（FRSC）、中国能源学会新能源专家组副主任、中国内燃机学会燃料电池分会理事、山东省化学化工学会理事。主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金（4项）、山东省自然科学基金重大基础研究项目等国家和省部级重点课题，获山东省自然科学一等奖2项，教育部高等学校科学研究优秀成果奖自然科学二等奖1项，中国石油和化学工业联合会科技进步二等奖1项。

崔永朋，中国石油大学（北京），特聘教授。主要从事新型碳材料与碳基复合材料的设计与合成以及锂、钠、钾离子电池，超级电容器，混合电容器等电化学储能器件的应用研究，在电极材料的可控制备、结构解析、机理探究以及原位过程表征等方面取得了多项原创性研究成果。作为项目负责人承担包括国家自然科学基金、山东省自然科学基金等在内的国家和省部级项目9项；入选山东省博士后创新人才支持计划；申请中国发明专利10余项。截至目前，在Adv. Energy Mater.，Angew. Chem. Int. Ed.，ACS Nano，Adv. Funct. Mater.等国际刊物发表研究论文40余篇，其中第一/通讯作者24篇（SCI一区18篇），论文被引1900余次。