电子科技大学长三角研究院吕维强教授&哈工大何伟东教授团队ESM：关于高性能锂硫电池面向正极的表面改性隔膜的最新进展及前景研究综述

作者探究了过去十年间报道的旨在提升锂硫电池性能的面向正极的表面改性隔膜的发展情况。这些隔膜按照其涂层材料进行分类，如图 1 所示，包括碳质材料、碳质 - 无机复合材料、聚合物、碳质 - 聚合物复合材料以及天然黏土矿物。作者分析了隔膜改性技术的进展及其在应对锂硫电池关键挑战方面的影响。这篇综述为正在进行的关于改进能量存储装置的讨论做出了贡献，尤其聚焦于锂硫电池技术在高能量存储应用方面的潜力。

涂覆在隔膜上的夹层（面向正极的表面改性隔膜）：隔膜是电化学电池中的关键部件，其职责是通过将正负极隔离开以防止内部短路，同时允许离子扩散。聚烯烃隔膜因其多孔结构、化学稳定性和机械强度而常用于锂电池中。然而，在锂硫电池中，复杂的电化学反应会产生多硫化物物质，这些物质在正负极之间穿梭，导致硫的损失、锂负极的钝化以及能量效率降低。这还会导致自放电和容量快速衰减。隔膜与正极之间的间隙在管控多硫化物方面至关重要，这使得隔膜改性成为一种可行的方法。由碳、金属、复合材料和聚合物制成的各种功能层已被用于提高导电性并抑制多硫化物穿梭，从而改善锂硫电池的电化学性能。详细讨论了过去十年中隔膜改性的进展，重点关注碳质材料、复合材料、聚合物以及它们的组合。图 2 展示了锂硫电池面向正极表面改性领域的发展时间线。

a) 基于碳质材料的面向正极的表面改性隔膜：这部分内容阐述了在锂硫电池中使用各种碳材料，如 Super P、科琴黑、多孔碳、碳纳米纤维、碳纳米管、碳纳米薄片、石墨烯、氧化石墨烯、还原氧化石墨烯以及从生物质中提取的碳等作为夹层，以阻止硫迁移和多硫化物穿梭。隔膜上的碳涂层起到物理屏障的作用，改善多硫化锂的转化，降低电荷转移电阻，并实现离子筛分。这些涂层还有助于重新激活非活性硫物质并将电解质限制在正极区域内。

本节分析了文献中所报道的配备面向正极的表面改性隔膜的锂硫电池关键性能指标的最大值和最小值。这些隔膜包含了各种碳质材料、碳质 - 无机复合材料、碳质 - 聚合物以及天然黏土矿物。分析得到的数据展示于图 3 至图 6 中。

结论：锂硫（Li-S）电池具有高的理论比容量和能量密度，在超越传统锂离子电池方面展现出巨大潜力。然而，其商业化之路因复杂的充放电行为而受阻。本综述表明，隔膜的表面改性，尤其是采用碳纳米管和石墨烯等碳基材料进行的表面改性，在缓解多硫化物穿梭、氧化还原不平衡以及硫体积膨胀等关键问题上起着至关重要的作用。无机复合材料和基于聚合物的改性在提高导电性和循环稳定性方面也显示出良好前景，而天然黏土矿物有助于提高离子电导率和多硫化物吸附能力。尽管取得了这些进展，但挑战依然存在，特别是在材料脆性和分散性方面。未来的研究必须专注于完善这些技术以克服现有障碍，最终实现锂硫电池的商业可行性，并释放其作为能源存储变革性解决方案的潜力。

未来展望：未来的研究应聚焦于优化涂层厚度，探索聚烯烃之外的其他隔膜材料替代物，并运用先进的原位表征技术以更好地理解复杂的电池反应。开发用于快速多硫化物转化的高效电催化剂以及提高热稳定性对于实现商业可行性至关重要。此外，整合先进的模拟、机器学习和人工智能工具能够加速材料优化和工艺效率。探索将天然黏土矿物用于隔膜改性以及确保具有成本效益的解决方案对于锂硫电池的商业化也极为关键。解决这些挑战将为更强大且面向市场的锂硫电池技术铺平道路。

Waqas, Muhammad, Yinghua Niu, Mengjun Tang, Yashuai Pang, Shamshad Ali, Yunfa Dong, Weiqiang Lv, and Weidong He. "A decade of development in cathode-facing surface modified separators for high-performance Li-S batteries." Energy Storage Materials (2024): 103682.

何伟东教授在哈尔滨工业大学应用化学系获得学士学位，在美国范德堡大学材料科学跨学科研究生项目跟随詹姆斯·H·迪克森教授和蒂莫西·P·哈努萨教授获得博士学位。他现任哈尔滨工业大学特种环境先进复合材料国家级重点实验室、复合材料与结构所先进能源与材料实验室教授兼负责人。他目前带领着一组研究人员从事电池能源材料的合成、性能分析以及理论模拟工作。何教授担任Wiley旗下Electron期刊执行主编。何教授一直积极致力于产学研协同发展，并推动锂离子电池隔膜领域技术的商业化和市场应用。

吕维强教授在哈尔滨工业大学应用化学系获得学士和硕士学位，在香港科技大学化学系获得博士学位。他是新能源器件领域的领军研究人员，专注于锂离子电池和氢燃料电池，擅长通过第一性原理计算、有限元分析以及机器学习进行模拟和建模。在过去的五年中，他发表了 80 余篇论文，包括在Nature communications和Joule等顶级期刊上发表论文，被引用次数超过 5000 次，H 指数为 32。他撰写了一本Springer专著，为多个国际期刊撰写综述，并主持了多项国家研究项目，还在美国化学会年会等重大会议上作报告。

Muhammad Waqas是电子科技大学（能源存储材料与器件专业）的博士。他拥有超过 12 年的教学和研究经验。在过去的 11 年里，他一直在巴基斯坦苏库尔工商管理学院任职，担任电气工程系助理教授。目前，他是电子科技大学长三角研究院的一名博士后研究员。他的研究涉及高温锂离子电池复合隔膜的开发、锂硫电池高效夹层和正极的开发、可逆质子陶瓷燃料电池高效氧电极的设计与开发。他已将其研究成果发表在顶级 SCI 期刊上（包括Energy Storage Materials, Small, Advanced Functional Materials, Journal of Material Chemistry C, ACS Applied Materials & Interfaces）。