东华大学江莞、杨建平团队Adv. Funct. Mater.：硅基纳米球在碳纳米纤维表面组装

第一作者：姜苗苗

通讯作者：杨建平*，江莞*

单位：东华大学

随着便携式、可穿戴电子设备的持续性发展，锂离子柔性电池被认为是柔性储能设备中的优异候选者。设计和优化满足柔性电池要求的电极材料对于构筑高效柔性锂电至关重要。理想的柔性电池首先需要具备优异的机械变形能力，以便满足各种应用场景的需求。其次，优异的续航能力是衡量柔性电池最为重要的指标。硅基材料由于具备较高的理论容量，在柔性电极开发中备受关注。除此以外，自支撑电极的开发也成为探索柔性电池过程中的一个关键环节，表现出明显的优势。对于自支撑电极而言，在制备电极过程中可以有效避免非活性导电剂、粘结剂和集流体的添加，有效提高电极整体能量密度。同时可以完全忽视传统电极中由体积效应引起的活性材料易从集流体脱落的弊端，提高电池循环稳定性，循环性能是辨别优异柔性电极的重要指标。除此以外，无需传统电极涂片工艺，相对降低了生产成本和时间成本。对于此，通过巧妙地结构设计和组装策略构筑柔性自支撑电极，为柔性电极稳定性的改进创造充足的空间，是构筑柔性锂离子电池的良好策略。

近日，来自东华大学的杨建平研究员与江莞教授，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Electrostatic Interactions Dominate the Surface Assembly of Silicon-Based Nanospheres on Carbon Nanofibers for Flexible Lithium-Ion Batteries”的研究论文。该论文通过静电相互作用诱导在碳纳米纤维表面组装硅基纳米球构筑柔性硅基负极，用于柔性锂离子电池显示出独特的柔韧性。基于较好的机械特性，展现出优异的长期循环稳定性。

对三种不同形态纤维的机械性能进行对比，发现以静电相互作用诱导表面组装的自支撑电极具有更好的力学拉伸性能和机械柔韧性，任意弯曲和折叠仍能恢复初始状态，且没有任何断裂损伤。作为自支撑负极，经500次循环后其容量保持在732 mA h g^-1，且整个循环过程显示较高的库伦效率。

三维导电碳纤维的引入，协同提高了材料的容量和本征电导率，赋予电极出色的锂离子扩散行为和电荷转移动力学。同时碳纤维间独特的空隙结构为硅基材料的体积膨胀提供了足够的空间，从而降低了体积效应产生的一系列副作用，经过深度循环后仍能保持电极和结构的稳定。此外，自支撑特性不仅避免了非活性成分的添加，而且无需涂片工程，有效避免了活性材料易从集流器脱落的潜在弊端，从而提高电池循环稳定性。

经测试发现，两次折叠电极在循环1000次后仍能保持良好的稳定性。此外组装的软包电池在折叠90°和180°后仍能保持相对稳定的1000次充放电循环，平均每个循环的容量衰减仅为0.01 %。随后又对经过100次弯曲后的软包电池进行循环测试，发现1000次循环后仍能维持稳定，这表明柔性自支撑电极具有高度的灵活性和稳定性，具有可观的实际工业应用潜力。

Electrostatic Interactions Dominate the Surface Assembly of Silicon-Based Nanospheres on Carbon Nanofibers for Flexible Lithium-Ion Batteries