长春理工大学董相廷教授，最新CEJ！锂辉石纳米片@ZrO2-SiO2异质结构纳米纤维改性的隔膜用于长循环的锂硫电池

锂辉石纳米片@ZrO₂-SiO₂异质结构纳米纤维改性的隔膜用于长循环的锂硫电池

图1. 改性隔膜组分的机理概念和电池性能图。

要点一：独特的材料构建

图2. Spodumene; ZrO₂-SiO₂和Spodumene@ZrO₂-SiO₂的SEM, EDS, TEM, 及HRTEM形貌表征。

图3. Spodumene@ZrO₂-SiO₂的结构表征。

在对该改性材料进行详细地表征测试后，证明了Spodumene@ZrO₂-SiO₂结构的成功构建。

要点二：电化学性能优势体现了双重限域有效性

图4. 不同改性隔膜装配的(a-c)对称电池测试曲线，(d-f) Li₂S沉积测试曲线，(g-i) Li₂S溶解测试曲线，(j-l) GITT测试曲线。

图5. 采用不同改性隔膜装配的锂硫电池的(a) 长循环稳定性测试 (b)每圈的衰减率对比 (c, d) 循环前后的EIS图，(e)倍率性能及其 (f-i) 相对应的充放电曲线。

图6. 采用不同改性隔膜装配的锂硫电池在(a)1 C; (b) 2 C; (c) 4 C的电流密度下的长循环稳定性测试， (d) 在高面载的条件下，使用[Spodumene@ZrO₂-SiO₂]/PP作为隔膜组装的锂硫电池在0.2 C的电流密度下的长循环性能图。

在电化学性能测试中，使用[Spodumene@ZrO₂-SiO₂]/PP作为隔膜组装的锂硫电池均表现出更优的电化学性能。

要点三：DFT理论计算分析了催化机理

图7. DFT计算(a) 差分电荷密度，(b) 态密度，(c) 对不同多硫化物的吸附能，(d) ZrO₂-SiO₂对不同多硫化物吸附的位点分析和 (e) 不同催化剂对多硫化物转化反应的吉布斯自由能变。

图8. Spodumene(a) 存在的锂离子扩散路径，(b) 与LiPSs分子的晶格尺寸比较，(c) [Spodumene@ZrO₂-SiO₂]/PP抑制多硫化物穿梭效应的机理示意图。

为了分析ZrO₂-SiO₂异质结构对多硫化物的催化转化作用，使用DFT理论计算了在不同催化剂界面，多硫化物转化反应的吉布斯自由能变。结果表明，在ZrO₂-SiO₂异质结构表面，多硫化物转化反应需要克服的能垒最小，为0.64 eV, 有效地催化了多硫化物的转化反应。此外，锂辉石纳米片作为锂离子筛具有丰富的锂离子扩散路径，可以允许锂离子快速通过，阻挡多硫化物的穿梭。

Spodumene Nanosheets@ZrO₂-SiO₂ Heterostructure Nanofibers Modified Separator for Long-cycle Lithium-sulfur Batteries

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894724051088

长春理工大学-董相廷教授为该项研究的通讯作者。长春理工大学化学与环境工程学院教授，博士，博士生导师。从事纳米材料与技术研究，主要研究方向为：电纺技术构筑光电磁多功能一维纳米结构材料与特性研究；电纺技术构筑稀土化合物一维纳米材料与发光性能研究；电纺、水热与溶剂热等及其结合技术构筑低维纳米材料与表征，并将所构筑的低维纳米材料应用于光催化分解有机污染物、光催化分解水制氢、电催化析氢和析氧、锂离子电池、锂硫电池、超级电容器和气体传感器中。

以第1名获吉林省技术发明一等奖1项、技术发明二等奖1项、自然科学二等奖1项；以通讯作者在Adv. Funct. Mater., Small, Renew. Sust. Energ. Rev., Chem. Eng. J., ACS AMI, Compos. Sci. Technol., Sensor Actuat B: Chem, J. Mater. Chem. C, Nanoscale等国际重要期刊发表论文300余篇；获授权国家发明专利100余件；研究成果引起领域内同行的高度关注。

长春理工大学-在读博士生李琳为该项研究成果的第一作者。该设计理念和纳米材料制备技术对开发多功能锂硫电池改性隔膜材料具有重要作用，制备的[Spodumene@ZrO₂-SiO₂]/PP作为改性的隔膜组装成的锂硫电池在各项电化学测试中均表现出更优的性能，有较广阔的开发空间。

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