北理工陈人杰、罗冲团队最新AEM：高熵合金界面助力锂金属电池

第一作者：郑龙鸿、吕睿鑫

通讯作者：陈人杰*，罗冲*

单位：北京理工大学

近日，北京理工大学陈人杰、罗冲团队在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Amorphous High-Entropy Alloy Interphase for Stable Lithium Metal Batteries”的研究文章。

负极/电解质界面的不稳定导致了锂枝晶的不可控生长，阻碍了锂金属电池的实际应用。锂合金界面是一种调节Li⁺沉积/剥离行为的有效策略。然而，二元或三元合金不足以解决锂金属电池中的各种挑战，且合金界面制备所需的高温阻碍了它们在锂金属表面的直接应用。本篇工作通过磁控溅射在锂金属表面直接室温制备了一种高熵合金(HEA)界面，该界面相在调节Li⁺沉积/剥离行为方面展现出多功能优势。高熵合金的鸡尾酒效应有利于形成具有丰富亲锂位点和磁性的多功能非晶界面，促进Li⁺的均匀形核和沉积。此外，HEA的高机械强度和耐腐蚀性能保证锂负极界面的物理和化学稳定性，能够持续抑制枝晶生长。具有HEA界面的锂金属阳极在2 mA cm^-2下表现出持续超过4000小时的稳定循环性能。因此，本工作成功在锂金属表面室温制备高升合金界面，界面高熵化策略能够有效调控Li⁺的沉积行为，为构筑稳定的锂金属负极提供了新的策略。

高熵合金的合成通常需要高能且复杂的制备技术，如高能球磨、高温处理和高压烧结。然而，由于锂金属的高反应性和不稳定性，在锂金属表面构建高熵合金仍具有挑战性。传统的高温处理通常会超过锂金属的熔点，而通过高能球磨进行机械合金化又难以产生均匀的界面涂层。磁控溅射提供了一种可在惰性气氛中于室温下进行的物理气相沉积方法，为解决这些挑战并在锂金属表面沉积均匀的高熵合金界面提供了有效策略。

根据锂负极界面的功能需求，选取符合高稳定SEI界面所需功能的合金元素种类，以实现调节Li⁺电镀和剥离行为。选择亲锂元素如Al和Zn来保证Li⁺的均匀沉积位置，而选择磁性元素如Co、Ni和Fe来引入磁场，抑制Li枝晶的不可控生长。此外，这种高熵合金界面的鸡尾酒效应，使锂负极具有较高的机械强度和耐腐蚀性，保证了锂金属界面的物理和化学稳定性。

在锂负极高熵合金界面上原位形成了有机/金属合金双层SEI，其中底层的高熵合金促进了Li⁺离子的均匀分布，顶部的有机层增强了SEI韧性，确保了锂金属阳极的持续循环稳定性。界面改性的Li||LFP电池在300次循环后容量保持率为88%，平均CE超过99.7%。在高负载正极和软包电池测试中，也有效提高了电池的循环稳定性。

Amorphous High-Entropy Alloy Interphase for Stable Lithium Metal Batteries

获得国家技术发明二等奖1项、部级科学技术一等奖4项。现已在Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Nature Communications等期刊发表SCI收录论文200余篇；申请发明专利96项，获授权42项；开发出电池材料基因组数据平台，获批软件著作权10项；出版学术专著2部(《先进电池功能电解质材料》科学出版社2020年出版；《多电子高比能锂硫二次电池》科学出版社2020年出版)。