长春理工大学殷端端&董相廷教授：自支撑蜂窝状同轴碳纤维：在碱和酸介质中实现高效析氢反应的新策略

第一作者：林佳琪

通讯作者：殷端端*，董相廷*

单位：长春理工大学

随着技术的不断进步和生存需求的不断增加，化石燃料的逐渐枯竭已成为当今最紧迫、最复杂的挑战之一。氢能是一种理想的清洁能源，因其高重量能量密度和无污染的燃烧产物而备受关注。到目前为止，电催化分解水被认为是一种有效且可再生的制氢方法。Pt基催化剂表现出最优异的HER活性，然而高昂的价格和稀缺性阻碍了其广泛应用。因此，迫切需要开发一种高性能的非贵金属HER电催化剂来取代Pt基催化剂。

近日，长春理工大学董相廷教授团队，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Self-Supporting Honeycomb Coaxial Carbon Fibers: A New Strategy to Achieve an Efficient Hydrogen Evolution Reaction Both in Base and Acid Media”的研究文章。该文章研究者通过同轴静电纺丝和高温碳化技术，制备出了一维MoC和Ni纳米粒子分别嵌入壳层和芯层的同轴蜂窝状纳米纤维([Ni/C]@[MoC/C]-PCNFs)。该催化剂在酸性和碱性条件下均表现出优异的HER电催化性能。

电催化反应主要发生在电催化剂表面，而电催化剂内部的活性物质不参与催化反应。因此，具有同轴结构的芯层电催化剂被包裹在壳层中，面临着较低的利用率和暴露的活性位点数量的显著减少等问题，进而又影响电催化性能。为了解决上述问题，我们在芯层纺丝液中加入PS，由于PS的热解使芯层呈现多通道纤维结构，增加了材料的比表面积，提高了芯层电催化剂的利用率。

目前用于电催化的大多数MoC基催化剂都是粉末形式的。为了防止催化剂从电极上脱落，通常使用Nafion聚合物和聚四氟乙烯等粘合剂将其与催化剂结合。粘合剂覆盖了催化剂的活性位点，导致电化学性能降低。因此，设计和制备了一种具有自支撑结构的高性能电催化剂[Ni/C]@[MoC/C]-PCNFs。

在碱性和酸性电解液中，当电流密度达到10 mA cm^-2时，[Ni/C]@[MoC/C]-PCNFs电催化剂所需的过电位仅为84和160mV，优于[Ni/C]@[MoC/C]-CNFs，Ni/MoC/C-PCNFs，MoC/C-PCNFs和Ni/C-PCNFs的HER电催化性能。[Ni/C]@[MoC/C]-PCNFs电催化剂中Ni和MoC纳米粒子嵌入在同轴蜂窝状的碳纳米纤维中，避免金属纳米颗粒的聚集，很好地增加了比表面积，暴露出更多的活性位点，增强电子传输速率和传质能力。

近年来，氢作为一种可再生和生态友好的能源载体，是传统化石燃料的可行替代品。电解水包括两个半反应：析氧反应和析氢反应。然而，由于这两种反应本身的动力学速度较慢，过电势较大，因此必须使用高效的电催化剂来克服这些障碍。目前商业中应用最多、催化性能最好的都为Pt基材料，但其稀有性和高成本阻碍了其广泛应用。因此，对替代材料，特别是过渡金属基化合物的探索越来越多。同时过渡金属材料也有其局限性，包括活性低于铂基催化剂，以及在强酸或碱性环境中易受腐蚀。因此过渡金属基可自支撑电催化剂在本研究方向有广阔的应用前景。本研究为开发和设计简单、经济的HER电催化剂提供了新思路。

“Self-Supporting Honeycomb Coaxial Carbon Fibers: A New Strategy to Achieve an Efficient Hydrogen Evolution Reaction Both in Base and Acid Media”