山东大学于伟泳团队Nano Energy：使用氨基酸衍生物制备高性能钙钛矿太阳能电池的良性埋底界面

第一作者：何正言

通讯作者：王凌云*，于伟泳*

单位：山东大学，鲁东大学，广西大学

金属卤化物钙钛矿太阳能电池已成为太阳能转换领域中极具前景的技术之一。在n-i-p型钙钛矿太阳能电池中，SnO₂通常被用作电子传输层，因为它能够在低温条件下加工，同时提供高透明度和优异的载流子迁移率。然而，尽管SnO₂和钙钛矿层之间的埋层界面在器件性能中起着至关重要的作用，但相关研究主要集中在钙钛矿薄膜表面的改性上，对SnO₂和钙钛矿层之间的埋底界面的关注相对较少。这一埋底界面往往容易产生缺陷、空隙和界面化学反应，进而影响钙钛矿层的稳定性和结晶质量。为了解决这些问题，此项工作引入了5,6-异丙基吡啶-L-抗坏血酸 (ILAA)作为桥接分子。ILAA能有效减少钙钛矿埋层界面处的无定形区域，并促进SnO₂中Sn(II)向Sn(IV)的转化，优化能带排列，增强电荷传输效率。通过采用ILAA处理的器件，其光电转换效率达到了24.04%，25 cm²的模组器件的转换效率也达到了19.10%。此外，这些器件还表现出优异的湿热耐受性和长期工作稳定性。

近日，来自山东大学的于伟泳教授课题组在《Nano Energy》上发表了题为“Making a benign buried bottom interface for high-performance perovskite photovoltaics with a chelating molecule”的研究论文。该研究通过一种无损剥离的方法完整暴露钙钛矿薄膜的底面，并采用埋底界面的修饰策略，成功提升了钙钛矿太阳能电池的性能与稳定性。这一成果为未来高效钙钛矿光伏器件的设计提供了重要的借鉴意义。

首先，研究团队采用完整剥离技术，对钙钛矿薄膜进行剥离，暴露出埋底界面，以便对其进行深入研究。通过各项表征技术，证实了修饰分子ILAA与钙钛矿之间存在显著的相互作用，能够有效促进SnO₂薄膜中氧空位向晶格氧的转化，并减少Pb0的生成，从而减轻传输过程中的非辐射载流子复合。此外，研究还通过DFT计算深入探讨了 ILAA 的自身性质，并重点分析了ILAA与钙钛矿分子PbI₂封端表面和FAI封端表面的相互作用力。通过与DMSO相比较，结果显示ILAA通过螯合作用与钙钛矿分子形成了更紧密的相互作用。

通过无损剥离技术，研究发现ILAA不仅能够有效减少钙钛矿埋底界面中的间隙，还显著提升了薄膜的结晶质量。此外，一系列光学表征结果进一步证明，ILAA在钝化钙钛矿薄膜内部缺陷的同时，也大幅提高了载流子的迁移速率。这些发现为提升钙钛矿太阳能电池的整体性能提供了引导性支持与新的思路。

通过DFT计算证明，ILAA能够破坏Pb-Pb二聚体结构，并消除带隙中的间隙态，而DMSO的态密度结果则显示其并未能消除间隙态。这表明ILAA与钙钛矿之间的相互作用强于DMSO，从而显著提升了钙钛矿埋层底面薄膜的质量。此外，KPFM结果进一步验证了ILAA的钝化效果，而UPS结果则表明，ILAA的修饰使得SnO₂与钙钛矿之间的能级更加匹配，有效提升了电荷传输质量。

在钙钛矿薄膜的稳定性方面，无论是在常规空气环境还是高湿度加速老化环境中，ILAA修饰后的薄膜均表现出显著的稳定性优势。在器件稳定性测试中，经过ILAA修饰的器件在40±5%相对湿度的空气环境下，1000小时后仍能保持初始效率的80.1%，在500小时的高温条件下则保留了80.2%的初始效率。此外，在氮气手套箱中进行的最大功率点运行稳定性测试中，经过360小时后，器件仍保留了初始效率的82.90%。这些结果均优于未经过ILAA修饰的对照器件，充分验证了ILAA在构建坚固埋地界面方面的有效性。

Making a benign buried bottom interface for high-performance perovskite photovoltaics with a chelating molecule

王凌云研究员简介：山东大学集成电路学院研究员，山东省泰山学者青年专家，山东省海外优青。2019年7月于香港城市大学获得博士学位，2019年8月至2022年11月先后在香港中文大学及香港城市大学从事博士后研究，主要研究兴趣为基于柔性功能材料的柔性可穿戴智能器件，包括面向人体健康监测的表皮生物电子、用于可穿戴电子设备的柔性能量采集器以及柔性智能传感器。迄今在Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Nano Energy、ACS Nano等期刊发表SCI论文29篇，申请并授权美国及中国专利多项。担任国际期刊Frontiers in Electronics: Wearable Electronics 副主编、Nanomaterials客座编辑及Soft Science青年编委，并长期担任十多个知名国际学术期刊审稿人。

何正言，山东大学化学与化工学院在读博士生。主要研究方向为钙钛矿太阳能电池。目前以第一作者6篇SCI论文，涵盖钙钛矿太阳能电池的掺杂工程、界面修饰、铅离子防护等方面的内容。

https://faculty.sdu.edu.cn/yuweiyong/zh_CN/index.htm