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文 章 信 息
具有均匀离子流的高强度MOF基聚合物电解质实现锂枝晶的抑制
第一作者：徐梅
通讯作者：徐志伟*，梁帅统*
单位：天津工业大学，中原工学院
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研 究 背 景
与无机固体电解质相比，聚合物固体电解质具有优异的柔韧性、可扩展性以及与电极的良好兼容性，并且可以实现较低的界面阻抗。不幸的是，以PEO基为代表的聚合物固体电解质仍然存在与电极界面处的不均匀锂沉积，而且由于机械性能较差，难以有效地抑制电极/电解质界面处锂枝晶的生长，从而造成电池循环稳定性差。金属有机框架材料（MOFs）具有可调的多孔隙、大比表面积、功能性表面以及周期性晶体结构，且具有有机和无机两种属性，为实现高性能的PEO基复合聚合物电解质提供了巨大的创造潜力。然而，传统的物理方式将MOF纳米颗粒随机混合到PEO基质中形成的电解质膜容易发生严重的团聚，使得聚合物电解质膜表面严重的不均匀性，导致锂离子的不均匀沉积和离子传输路径的不连续。
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文 章 简 介
近日，来自天津工业大学徐志伟教授在国际知名期刊《Small》上发表题为“High-Strength MOF-Based Polymer Electrolytes with Uniform Ionic Flow for Lithium Dendrite Suppression”的文章。该文章提出将三维（3D）连续互连的锆基金属有机框架（MOF808）网络引入聚氧化乙烯（PEO）聚合物基质中，建立了一种抑制锂枝晶的协同机制。
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本 文 要 点
要点一：3D 连续互联的MOF基聚合物电解质的结构及表征
单层的三维离子传输网络是由静电纺丝获得的纳米级的单根纤维交错互联形成具有坚固性的支撑骨架，在微米尺度上，沿着单根纤维方向负载的有序MOF808晶体交错形成了三维的MOF808晶体网络层，可以为锂离子提供连续的线性路径，使其有序地长距离传输。MOF808网络保留了MOF的大孔隙结构，有助于锂盐的更多容纳，而且由于MOF808拓扑和连接性与其他MOF的差异，使得其具备的多样化的笼状结构，提供足够拓展的空间，有助于更多的金属位点对阴离子的吸附。
要点二：MOF808网络体系对离子传输行为的影响机制
红外-拉曼以及DFT计算揭示了MOF808网络与阴离子之间的相互作用。同步辐射SAXS从离子传输行为的角度阐明了MOF808网络对锂盐离子流的调控效应。MOF808能够限制阴离子传输，从而调节锂离子流量，使得MOF/聚合物界面局部的锂离子流量浓度增高，并借助纤维网络的三维互连结构，为 Li+ 的传输提供了连续错杂的通道，均匀调节离子流，显著减少了极化滞后，进一步减轻了界面浓度极化，极大地均匀锂沉积。
要点三：电化学性能
为了更深入证明掺杂三维MOF808互联网络对锂枝晶的抑制能力，以恒流充放电研究了Li-Li对称电池的长期Li电镀/剥离行为。SPME在锂电镀和剥离过程中表现出极小的过电势仅为35mV的情况下稳定循环1800h以上，实现了较低过电位锂沉积。MOF808网络还展示了在电解质/电极界面上调控能力，不仅促进LiF和Li3N等的形成，构筑了稳定的SEI保护层，而且SPME 的高模量和弹性恢复能力有也助于形成坚固、高机械性的抗枝晶界面。
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文 章 链 接
High-strength MOF-based Polymer Electrolytes with Uniform Ionic Flow for Lithium Dendrite Suppression
https://doi.org/10.1002/smll.202406007
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通 讯 作 者 简 介
徐志伟教授简介
天津工业大学纺织科学与工程学院教授、博士生导师、天津市“131”第一层次人选。先后参加完成了863计划课题、国家自然基金重点和国防预研等多项科研项目，主持国家自然基金和省部级项目10余项；迄今已在ACS nano、Energy Storage Materials、Nano energy、Small等高影响力杂志发表论文170余篇，引用近5000余次，h因子40；获得授权国家发明专利20余项；获得省部级科技进步奖5项。研究领域包括碳纤维复合材料界面结构调控、碳基混合基质分离膜制备以及碳基离子电池负极材料的结构设计及其电化学性能研究。
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