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文 章 信 息
界面可切换键合钌位点用于超低过电位的析氢反应
第一作者:侯玉茜
通讯作者:黄艺吟*,王要兵*
单位:福建师范大学,福建物构所
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研 究 背 景
钌催化剂的析氢反应(HER)活性与其价态密切相关。中间价态的钌(Ru(n+) ,0 < n < 4)位点表现出较大的功函数,增强了与界面水的相互作用,促进水的解离,同时调节了*H和*OH的吸附能,有利于HER过程。然而,获得这种中间价态的钌仍面临巨大挑战,主要原因在于HER过程中单一Ru氧化物容易被不可逆还原,以及中间价态Ru存在不稳定性。
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文 章 简 介
近日,来自福建师范大学大学黄艺吟研究员与福建物构所王要兵研究员合作,在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Interface Switchable Bonding Tailored Ruthenium Sites Unveil Ultralow Overpotentials for Hydrogen Evolution”的研究论文。该文章介绍了一种弹性价态调控的新方法。首先构建了RuOx和C之间的异质界面,并通过电化学活化,增加了金属-载体相互作用,进而构建了一个可逆的电子传递通道,使氧化钌在电催化过程中实现可逆的部分还原和可变价态调控,从而获得高活性的中间价态的Ru活性位点。该催化剂在KOH +海水电解液中表现出优异的析氢反应性能,在10 mA cm−2电流密度下过电位低至4.1 mV。原位实验与理论分析相结合,揭示了界面处Ru-O与O-C之间的可切换界面键合是获得中间价态Ru的关键,而中间价态Ru优化了水的解离和*H的吸附过程,提高了HER活性。这种方法对于新型可变价态的异质结构金属材料的开发利用具有启发意义。
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本 文 要 点
核心要点:界面上弹性价态的机理
图1 原位XPS,原位Raman和原位红外光谱表征,证实了揭示了界面处Ru-O与O-C之间的可切换界面键合,从而获得中间价态Ru位点。
图2 DFT计算表明HER过程中,键长的变化,符合界面可切换键合作用。同时获得的中间价态Ru促进了水的解离和优化了*H的吸附能。
要点五:结论与展望
本工作中制备的 a-RuOx/C 催化剂通过电化学活化后,形成了强效的电子传输通道,表现出卓越的性能。在析氢反应(HER)过程中,通过可切换的界面键合调控 Ru 活性位点的价态,提升了水分解能力并优化了 *H的吸附能,从而显著增强了 HER 活性。该研究为推进价态可调的异质结构金属电催化剂在电催化领域的应用提供了新的视角和策略。
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文 章 链 接
Interface Switchable Bonding Tailored Ruthenium Sites Unveil Ultralow Overpotentials for Hydrogen Evolution
https://doi.org/10.1002/adfm.202414758
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通 讯 作 者 简 介
黄艺吟:博士生导师,海西研究院“春苗”青年人才,2020年引进到福建师范大学,主持多项国家自然科学基金及福建省自然科学基金项目。近年来一直从事无机材料的可控合成及其在新能源电化学转换中的应用。在电化学合成氢/氨/燃料、金属空气电池、燃料电池等新型电化学器件,及电极材料的研究开发上取得一系列研究成果和重要进展。累计在国际知名期刊如Adv. Mater. 、Nano Today 、Adv. Sci. 、ACS Energy Lett.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B-Environ.和Nano Energy等发表论文70余篇,引用2000余次。
王要兵:中科院福建物构所研究员,博士生导师,国家杰青项目获得者,2008年于中科院化学所获得博士学位,随后在加州大学河滨分校从事博士后研究,并于2013年被引进至中科院福建物构所工作。迄今为止在Nat. Rev. Chem.、Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Acc. Chem. Res.等学术期刊发表文章近百篇,被引共计5000余次。目前承担国家自然科学基金委,中国科学院,科技部及福建省各种项目10余项。
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