福建师范大学曾令兴&中科院福建物构所温珍海，CEJ：锑介导的具有富硒空位的少层金属相MoSe2用于超快钠/钾离子存储

锑介导的具有富硒空位的少层金属相MoSe₂用于超快钠/钾离子存储

图1. Sb掺杂调控MoSe₂晶相转变的示意图及其优异的性能。

要点一：锑掺杂成功地将 MoSe₂从2H相转变为1T相，不仅提高了电导率，还扩大了层间距，促进Na⁺/K⁺传输和扩散，提升反应动力学。

要点二：锑掺杂诱导MoSe₂发生相变，产生了丰富的硒空位，提供更多的储钠/钾的活性位点。

要点三：少层1T-MoSe₂纳米片被限域在N、P 掺杂的生物碳中，有利于减缓充放电过程的体积膨胀，结构保持稳定。

要点四：密度泛函理论计算证实，相比2H相，T-MoSe₂/C-1可显著提高电子导电性，降低 Na⁺/K⁺扩散阻力，并增强Na⁺/K⁺的吸附能力。实验和理论计算都证实了T-MoSe₂/C-1在SIBs/PIBs中都取得了优异的倍率性能和长循环稳定性。

图1. (a) H-MoSe₂-0和T-MoSe₂-1纳米复合材料的合成示意图。(b) T-MoSe₂/C-1的TEM和(c-f) HR-TEM图像。(g) T-MoSe₂/C-1的元素映射结果。

图2. (a) H-MoSe₂/C-0、T- MoSe₂/C-1、H- MoSe₂/C-2的XRD图谱，以及MoSe₂的标准XRD图谱。(b) XRD谱图的放大图。(c-d) H- MoSe₂/C-0、T- MoSe2/C-1和H-MoSe₂/C-2的拉曼和EPR光谱。H-MoSe₂/C-0、T- MoSe₂/C-1和H-MoSe₂/C-2的XPS光谱: (e) Mo 3d光谱，(f) Se 3d光谱。

图3. 钠离子电池的电化学性能: (a) H-MoSe₂/C-0和T-MoSe₂/C-1电极在0.1 mV /s时的第二次循环伏安曲线。(b) H-MoSe₂/C-0和T-MoSe₂/C-1电极在500 mA g^-1时，在0.01 ~ 3.0 V电压范围内的充放电曲线。(c)在500 mA g^-1电流密度下，H-MoSe₂/C -0、T-MoSe₂/C-1和H-MoSe₂/C-2的SIBs的循环性能。(d) H-MoSe₂/C-0、T-MoSe₂/C-1和H-MoSe₂/C-2电极在0.5 ~ 25 A g^-1不同电流密度下的SIBs速率性能。(e) T-MoSe₂/C-1在不同电流密度下的充放电曲线。(f)与以前报道的工作的倍率性能比较。钠离子电池动力学分析: (g) T-MoSe₂/C-1电极在0.2 ~ 1.0 mV s^-1扫描速率下的循环伏安曲线。(h) T-MoSe₂/C-1在0.8 mV s^-1时的电容贡献(绿色区域)。(i)制备的电极在低频时Z′与ω -1/2的关系。(j) T-MoSe₂/C-1电极在10 A g^-1条件下的长期循环性能。(k) T-MoSe₂/C-1与其他已报道的MoSe₂基材料的长周期稳定性比较。

图4. 钾离子电池的电化学性能: (a)电流密度为200 mA g^-1时，H-MoSe₂/C-0、T- MoSe₂/C-1和H-MoSe₂/C-2电极的循环性能。(b)在0.2 ~ 10 A g^-1电流密度下，1T- MoSe₂/C和2H-MoSe₂/C电极的速率性能。(c) T-MoSe₂/C-1在不同电流密度下的充放电曲线。(d) 5 A g^-1条件下1T-MoSe₂/C电极的长期循环性能和库仑效率。(e) T- MoSe₂/C-1和其他已报道的MoSe2基材料用于PIBs的长寿命性能比较。(f) T- MoSe₂/C-1电极在PIBs中的GITT充放电曲线，(g-h) K⁺扩散系数和反应电阻。

图5. (a-b) H-MoSe₂/C-0和(e-f) T-MoSe₂/C-1中K⁺吸附模拟的俯视图和侧视图;每个模型都显示了相应的Eabs。(c-d) H-MoSe₂/C-0和(g-h) T-MoSe₂/C-1中插入K⁺的电子密度差的上下图。(i)Na⁺/K⁺在H-MoSe₂/C-0和T-MoSe₂/C-1中的扩散能垒曲线。(j-k) H-MoSe₂/C-0和T-MoSe₂/C-1的总态密度(TDOS)。

 https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156305.

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