南大李承辉教授、金钟教授Angew，金属-有机配位增强的金属聚合物电解质：宽温域固态锂金属电池的新突破

第一作者：赵培臣、王耀达

通讯作者：金钟*，李承辉*

单位：南京大学大学

受制于其较低的Li⁺离子电导率和Li⁺迁移数（tLi⁺）以及较差的界面稳定性，聚合物电解质的实际应用受到严重阻碍。本研究利用钼（Mo）桨轮复合物作为四齿连接体，在分子水平上连接有机和无机组分，并合成了一种结构新颖的金属聚合物。基于这种金属聚合物，开发了一种先进的金属-有机配位增强的聚合物电解质（MPE），用于构建高性能固态锂金属电池（LMBs）。

基于此，来自南京大学的李承辉教授与金钟教授合作，在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表题为“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”发表了一篇关于新型金属聚合物电解质的研究文章。该研究通过引入金属-有机配位单元，显著提高了聚合物电解质的综合性能，为开发宽温域固态锂金属电池提供了一种有前景的解决方案。

图1. 聚合物电解质的固态电池设计理念、性能特点及作用机理。

合理设计金属聚合物分子结构是构建高性能MPEs的关键。本研究合成了一种Mo(II)桨轮复合物，作为四齿连接体用于金属聚合物的制备。通过在分子水平上利用配位交联桥接有机和无机部分，使无机部分在有机基质中均匀分布，避免了现有复合固态电解质存在的相分离和局部不均匀性，从而最大限度地结合无机和有机复合固态电解质的优势。

要点二：金属-有机配位增强的电解质性能

由于Mo≡Mo存在配位不饱和位点，均匀分布的Mo-聚氧金属酸盐（Mo-POMs）在金属聚合物骨架中可以有效地固定阴离子（双（氟磺酰基）亚胺阴离子，FSI-），促进Li盐的解离，释放出更多的自由Li离子。这些特征有利于提高离子电导率，增加锂离子迁移数，构建固体电解质界面层。此外，动态金属-有机配位键赋予MPE可再加工性和自修复能力，使其能够适应电极体积变化并保持良好的界面接触。

要点三：宽温度范围内的电化学性能

在宽温度范围内（-15至100°C），Li||LFP电池仍能稳定循环，显示出实际应用的潜力。这种MPE设计为固态LMBs的实用开发提供了一种有前景的策略。

要点四：前瞻

当前对分子层面的有机-无极复合固态电解质的了解和研究仍然有限，这也是未来研究的一个潜在方向。如何通过精确的分子设计在分子层面引入金属-有机配位单元，来提升聚合物电解质的性能，需要进一步的研究。同时这种设计思路也是未来开发新型高性能电解质材料的方向之一。本研究不仅推动了固态锂金属电池技术的发展，也为未来的材料科学研究提供了重要的参考和启示。

“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”

李承辉教授简介：南京大学化学化工学院、配位化学国家重点实验室教授，博士生导师。2007年获南京大学理学博士学位（专业：无机化学）。2005年6月-2006年6月以及2008年6月-2008年12月在香港大学化学系做研究助理。2013年1月-2014年1月在美国斯坦福大学化学工程系做访问学者。长期从事配位化学和高分子材料的研究。他的研究领域包括动态配位化学、动态高分子材料的合成与应用，以及新型功能材料的开发。李承辉教授在Nat. Chem., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Fun. Mater.等学术刊物上发表多篇研究论文。2017年获江苏省自然科学基金杰出青年基金，2019年入选国家青年人才计划，2024年获国家自然科学基金杰出青年基金。

赵培臣，南京大学副研究员，主要从事功能配位合物研究；王耀达，南京大学博士，主要从事锂离子电池研究。

南京大学李承辉教授动态配位化学课题组聚焦于高分子介质中的配位化学，利用高分子介质的半固体特性充分发挥配位键的动态性，通过发展动态、非平衡态的配位化学来得到新型智能材料。

欢迎对配位化学、高分子化学等学科感兴趣的博士生、硕士生和本科生加盟本课题组！