​山东大学徐立强教授Angew，客体阴离子化学实现分级界面助力高倍率水系锌离子电池！

第一作者：渠广猛

通讯作者：徐立强

第一单位：山东大学

水系锌离子电池（AZIBs）具有成本低、安全性高、环保等固有优势，在电网级储能领域展现出巨大的潜力。然而，锌负极与水系电解质之间的界面兼容性不佳，导致锌枝晶生长和副反应无法控制，阻碍了锌负极的库仑效率和寿命，使得水系锌离子电池难以满足实际应用需求。因此，开发可持续和有效的策略来优化锌负极与电解质之间的界面化学，对于AZIBs的大规模应用至关重要。通过电解质工程实现界面化学调控被视为改善锌负极在水系电解质中可逆性的最有效策略之一。然而常用的共溶质策略往往以牺牲电解质本征离子电导率为代价；而引入痕量添加剂的策略则在持久性保护和副反应抑制方面存在挑战。因此，迫切需要开发一种低成本的水系电解质，在保持其高离子电导率的同时，可以持续性优化和稳定阳极/电解质界面。

近日，山东大学徐立强教授团队在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed上发表题为“Hierarchical Interface Enabled by a Guest-Anionic Chemistry for High-Rate Aqueous Zinc-ion Batteries”的研究文章。该研究将一种含有强极性、亲Zn客体阴离子的共溶质acesulfame potassium (ACES-K)，引入到传统的低浓度水系电解质中。这种调控提高了电解质的离子电导率，并加速了Zn²⁺在电极/电解质界面的去溶剂化过程。此外，引入的ACES阴离子促使形成具有分级晶态-非晶态双层结构的稳定固体电解质界面，这有效地抑制了副反应，并使Zn²⁺能够均匀扩散沉积。显著提高了锌金属负极的可逆性。

本研究将一种新型客体阴离子ACES⁻被引入到水系电解质中，以在高充放电倍率和高DOD条件下稳定Zn阳极。亲Zn且强极性的ACES⁻阴离子可以重构Zn阳极的IHP，同时形成具有晶态-非晶态双层结构的分级SEI。这种动-静界面的协同效应优化了Zn²⁺的去溶剂化和沉积过程，改善了界面动力学，抑制了界面副反应和枝晶生长。使用这种经过优化的ZSO+ACES-K(0.5)电解质，Zn阳极在高达50 mA cm-²的高电流密度和67.6%的高放电深度下，可逆性显著增强。在10 mA cm-²的电流密度下，它还实现了99.7%的超高库仑效率，超越了大多数以往的报道。此外，组装的Zn//I₂全电池在10 A g^-1的电流密度下可稳定循环40000次。即使是一个大容量、170 mAh且具有超高正极负载（>30 mg cm-²）的Zn//I₂软包电池，在3.3 mA cm-²的电流密度下也能实现600多次稳定的充放电循环。所提出的客体阴离子调控策略是一种提高AZIBs实用性的有效方法，尤其适用于那些对高倍率和高放电深度操作有要求的应用场景。

Hierarchical Interface Enabled by a Guest-Anionic Chemistry for High-Rate Aqueous Zinc-ion Batteries