一月两篇！张晓教授AFM：甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率- 大数跨境

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一月两篇！张晓教授AFM：甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率

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2024-04-08

导读：一月两篇！张晓教授Adv. Funct. Mater. 研究：甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率

文章信息

甲醇促进表面重构，实现CO₂RR||MOR耦合体系 200% 法拉第效率

第一作者：夏青

通讯作者：张晓*，赵训华*，林群哲*

单位：香港理工大学，东南大学，国立台北科技大学

研究背景

二氧化碳还原反应(CO₂RR)和甲醇氧化反应(MOR)的耦合为HCOO⁻的节能生产带来了巨大前景。然而，目前电化学HCOO⁻生产的工业规模生产面临着重大障碍，主要是由于阳极催化剂在商业电流密度下对所需四电子MOR的选择性、活性和稳定性较低，这需要接近1.6 V才能达到100 mA cm⁻²，并且只能在15 h以下保持稳定。如此高的电压加剧了OER的竞争，导致HCOO⁻的产率较低。从分子活化的角度来看，中间体*CH₃O和*CH₂O的强C─H键的断裂是整个反应的主要障碍，并且是各种催化剂的限速步骤。为了解决这个问题，设计一种催化剂来实现低C─H键能对于该策略的成功工业规模部署至关重要。

文章简介

近日，来自香港理工大学的张晓教授与东南大学的赵训华教授，国立台北科技大学的林群哲合作，在国际知名期刊Adv. Funct. Mater.上发表题为“Methanol-Facilitated Surface Reconstruction Catalysts for Near 200% Faradaic Efficiency in a Coupled System”的研究文章。本篇工作开发了铜-氧化铜(I)-氧化铜(II)纳米线(Cu─CuO─Cu₂O NWs)催化剂实现CO₂RR与MOR的高效稳定耦合，在工业电流密度下长期生产HCOO⁻。

图1. HCOO− 生产的传统方法和电化学耦合方法的初步比较。

图2. Cu─CuO─Cu₂ONWs 催化剂的表征。

图3. Cu─CuO─Cu₂ONWs 催化剂对 MOR 的电催化性能。

图4. Cu─CuO─Cu₂ONWs催化剂的MOR促进机制。

图5. 耦合电池的电催化性能。

本文要点

要点一：利用TEA分析了耦合电池的优势，并提出当前存在的主要问题在于阳极MOR催化剂选择性，稳定性插，提出了构建铜基氧化物催化剂解决该问题。

要点二：对Cu─CuO─Cu₂ONWs催化剂进行了表征，发现催化剂表面被CuO(002)占据。

要点三：对Cu─CuO─Cu₂ONWs催化剂的MOR的电催化性能进行表征，发现该催化剂在促进MOR方面表现出卓越的性能，在50 mA cm⁻²下，法拉第效率接近100%。电流密度在100 mA cm⁻²下，实现了超过100小时的长期稳定性。

要点四：催化剂的独特结构，当暴露于甲醇时，促进从Cu/CuO到Cu₂O的转变。这种现象促进了MOR，同时抑制了竞争性析氧反应(OER)

要点五：通过将阳极反应与阴极CO₂还原相结合，该系统在HCOO⁻生产中表现出卓越的性能，在100 mA cm⁻²下以2.382 V的低电池电压实现近200%的整体法拉第效率。技术经济分析表明在100 mA cm⁻²和150 mA cm⁻²下，HCOOH 的生产成本分别约约0.37和0.35美元kg⁻¹，明显低于传统电化学方法的生产成本

文章链接

Q. Xia, C. Jin, Y. L. Huang, Y. Zhai, W. Han, J. Wu, C. Xia, C. C. Lin, X. Zhao, X. Zhang, Methanol-Facilitated Surface Reconstruction Catalysts for Near 200% Faradaic Efficiency in a Coupled System. Adv. Funct. Mater. 2024, 2314596.

https://doi.org/10.1002/adfm.202314596

通讯作者简介

张晓，香港理工大学助理教授，博士生导师，香港理工大学校长青年学者。张晓博士于2017年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，之后于2019年在美国莱斯大学从事博士后研究，2021年秋季就职于香港理工大学任助理教授 (assistant professor)。主要从事清洁能源转换，电解池反应器的设计、组装，纳米材料的合成和等方向。目前在 Nature, Nat. Catal., Nat. Chem., Nat. Rev. Chem., Nat. Commun., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater. Joule 等国际学术期刊上发表 sci 论文 100 余篇，总引用次数>17000次，h因子63。并于 2020、2021、2022、2023年连续四年入榜全球“高被引科学家”，2016 年荣获欧洲材料研究协会“青年科学家奖”，2020 年荣获意大利“Fondazione oronzio e niccolò de nora fellowships”国际奖金。

课题组招聘

目前本团队拟招聘博士研究生及博士后若干，研究方向如下：

（1）CO₂捕获及还原等清洁能源转化：1，电化学反应器设计；2，电化学小分子转化（例如H2O、O2、CO₂和N₂等）电化学转化为高附加值化学品；3，膜组装技术及工艺。

（2）辐射制冷：辐射致冷技术及工艺，材料及器件的设计等。

（3）先进材料及工艺：新型二维纳米材料（纳米片、薄膜及异质相等）的结构及机械性能研究；新型催化剂的设计及应用。

具体研究工作请参见：

https://publons.com/researcher/2910127/xiao-zhang/

个人主页：

https://www.polyu.edu.hk/me/people/academic-teaching-staff/zhang-xiao-dr/

【申请方式】有意者请将CV、科研经历、成绩单、语言成绩、发表论文等相关资料发送至张教授（xiao1.zhang@polyu.edu.hk）。并在邮件主题中注明"PhD/Postdoc. application-your name"。谢谢关注！