加拿大西安大略大学赵阳课题组AM: 用于液态和固态电池中的钠金属负极上的具有机械/电化学稳定的亲钠人工SEI界面

第一作者：金恩仲

通讯作者：赵阳*，陈磊*，曹长宏*

单位：加拿大西安大略大学，美国密歇根大学−迪尔伯恩分校，加拿大麦吉尔大学，

钠金属电池（NMBs）因其高能量密度而受到越来越多的关注。然而，钠金属电池的应用受到钠枝晶生长和界面不稳定性的阻碍。所以设计具有化学/电化学/机械性质的人工固态电解质界面（SEI）是实现高性能钠金属电池的关键。在这项工作中，我们开发了一种金属掺杂的纳米级聚合物薄膜，其成分可调、具有亲钠位点并且具有良好的机械性能。将金属引入聚合物链中，赋予了聚合物薄膜亲钠的特性，从而使得钠金属负极具有卓越的电化学稳定性，即使在高电流密度下也具有较长的电池寿命。其次，我们还通过机械性能测试和电化学/机械-相场模型来解释金属掺杂聚合物界面中的机械性能和离子传输能力的影响。这项工作为人们合理设计人工固态电解质电极界面提供了一种新的理解，为下一代电池和能源存储设备的制造提供一种新的视角。

近日，来自加拿大西安大略大学的赵阳教授和加拿大麦吉尔大学的曹长宏教授，美国密歇根大学−迪尔伯恩分校的陈磊教授合作，在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Electro-Chemo-Mechanically Stable and Sodiophilic Interface for Na Metal Anode in Liquid-based and Solid-State Batteries”的文章。该文章提出了一种金属掺杂的成分可调、具有亲钠位点并且具有良好的机械性能的纳米级聚合物薄膜。该薄膜可有效提供钠金属负极界面的化学/电化学和机械稳定性。

金属掺杂的聚合物人工SEI使用有机物聚脲（Polyurea）为主体，金属作为聚合物骨架之间的交联剂完成聚合形成薄膜。其中可以使用不同种类的金属作为金属交联剂，从而实现成分可调；通过使用具有钠亲和特性的金属，可实现在人工SEI薄膜结构中引入钠亲和位点。而作为弹性体的聚脲和金属交联共同作用可具有更高的机械强度，能有效抑制枝晶生长。

研究发现，将金属交联剂引入聚合物（PU）链中，能够显著提高钠金属负极的电化学稳定性。特别是引入Zn到PU当中，在钠金属负极上形成纳米级聚合物薄膜上时，这种SEI能够在极高电流密度（10 mA cm^-2）下仍能保持稳定并显著延长了电池的使用寿命。与现有文献中报道的材料相比，这种材料的性能处于顶尖水平。

研究中进行了机械性能测试和电化学机械相场模拟分析：机械性能测试显示，金属掺杂显著增强了聚合物薄膜的刚性和强度，能够更好地抵抗电池循环过程中发生在负极表面的机械应力。而电化学机械相场模型的结果表明，金属掺杂有助于形成更均匀的离子传输通道，这种优化的离子传输路径可以提高钠离子的移动效率。

当在铜集流体上制备人工SEI并在上面沉积钠金属时，金属掺杂的PU纳米薄膜并不是处在沉积钠的上层，而是作为夹层处在沉积钠和铜载体之间。它起到调节铜集流体表面，使钠离子均匀沉积的作用。而在具有人工SEI钠金属负极表面沉积钠金属时，表征证明钠金属将穿过人工SEI层并沉积在钠金属负极上，这个行为符合SEI的功能定义。但在铜集流体上薄膜主要起到了调节钠沉积的作用，而不是直接形成人工SEI。

赵阳教授简介：加拿大西安大略大学机械与材料工程系的助理教授。他的研究方向包括先进材料及界面工程、能量储存和转化、及先进表征技术。他已在包括Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Joule, Matter, Adv. Mater., EES, Angew等期刊发表了140多篇论文，引用超过14,000次。他在2019-2023年间被列为全球前2%的科学家。他担任2022年ACS春季会议、2023年ACS秋季会议、2024年MRS春季会议、2025年MRS春季会议等国际会议的分会场联合组织者。课题组常年招收博士后及博士生，如果感兴趣，请联系赵阳教授（yzhao628@uwo.ca）。课题组网站：https://www.eng.uwo.ca/mies/。