云南大学郭洪最新EnSM.：原位共生长双层保护SEI实现锂电池稳定长循环！

第一作者：曾堃

通讯作者：云南大学郭洪

锂金属电池由于其具有极高的比容量和较低的电化学电位，而受到了广泛关注。然而，目前普遍存在的易泄漏、枝晶生长和电解质稳定性有限等问题阻碍了锂金属可充电电池的广泛应用。随着可再生电力的普及，电催化转换已成为其中一个最有前景以达到能量转换和绿色化学合成的方法之一。固体聚合物电解质(SPE)因其高循环稳定性和固有安全性而被用于解决上述问题。但当前固态电解质仍存在如室温离子电导率低，约为10⁻⁷ S cm⁻¹，与电极材料的界面接触不足导致界面阻抗增加等问题。这些问题严重限制了固态电解质在实际生产中的应用，如何突破这些限制制备具有良好循环性能以及较好室温离子电导率的固态电解质电池成为了目前研究的热点。

基于此，云南大学郭洪教授团队，在《储能材料》（Energy Storage Materials）上发表研究型论文“In situ co-growth LiF-Li₃Nrich dual-protective layers enable high interface stability for solid-state lithium-metal batteries”（论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103564）。该研究报道了一种由聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）丙烯腈（AN）原位聚合形成的凝胶聚合物电解质，可以在锂金属负极侧原位共生长形成富含LiF-Li₃N双保护层的SEI。同时聚合物支链上极性的氰基以及羰基可以有效地促进锂离子迁移，引导锂离子的均匀沉积，从而抑制枝晶生长。经过 SEI 处理的对称电池在 0.5 mA cm^-2 的条件下可进行1000小时的沉积/剥离循环，过电位显著降低（50 mV）。此外，所获得的GEL@F 与 LiFePO₄ 正极配对后，在400次循环中显示出良好的循环稳定性，1 C时的容量保持率为91.8%；与LiCoO₂ 正极配对后，200次循环后的容量保持率超过82.8%。这项研究从GPE的结构组成引入了合理的 SEI 设计，以优化锂金属界面的化学活性/物理性能。

要点一：原位共生长形成富含LiF-Li₃N双保护层SEI，有利于抑制枝晶生长，同时构筑的快速离子通道有利于促进锂离子的快速迁移。

要点二：聚合单体上丰富的极性基团有效地引导锂离子的均匀沉积，同时与电解液中的碳酸盐成分竞争锂离子配位，从而实现去溶剂化效应。

要点三：利用不同的原位表征技术以及DFT计算揭示了锂离子的迁移路径。

In situ co-growth LiF-Li₃Nrich dual-protective layers enable high interface stability for solid-state lithium-metal batteries

郭洪教授：云南大学教授，博士生导师，博士后合作导师，享受云南省政府津贴的专家学者，云南大学东陆学者，中国硅酸盐学会固态离子学分会理事（CSSI），国际能源与电化学科学研究院（IAOEES）理事，国际电化学会（ISE）会员。主持973计划课题、国家自然科学基金、云南省重大科技专项、云南省及教育部重点项目等20余项省部级及以上课题。主要从事电化学储能及环境催化研究。以第一作者及通讯作者在PNAS., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Angew Chem. Int. Edit.等学术期刊发表论文150余篇，引用超过7000次。申请及授权30余项中国发明专利。课题组常年招收二次电池关键技术及光、电催化方向师资（科研）博士后及优秀青年学者，联系邮箱：guohong@ynu.edu.cn。

曾堃，云南大学新能源科学与工程专业硕士研究生，目前研究方向为锂电池凝胶电解质方向。

云南大学郭洪教授课题组常年招收二次电池关键技术及光、电催化方向师资（科研）博士后及优秀青年学者，联系邮箱：guohong@ynu.edu.cn。