复旦大学区琼荣/张树宇课题组JMCA：空间解耦策略促进碱性析氢用于高效太阳能驱动AEM电解槽

第一作者：崔明慧

通讯作者：区琼荣*，张树宇*

利用可再生能源进行水分解是一种绿色氢气生产技术，被称为“绿氢”。阴离子交换膜（AEM）电解槽制氢能够实现高产量、高纯度和低能耗的氢气生产，具有广阔的应用前景，制氢效率主要取决于催化剂活性。对于析氢反应催化剂，贵金属铂具有最理想的氢吸附自由能，但在碱性环境中的活性不佳，这是因为反应需要水解离提供氢中间体，这通常成为限速步骤。为了最大程度发挥贵金属的活性，本研究将水解离步骤与氢气析出步骤在空间上进行解耦，设计并制备了专用基底，实现了在大电流密度条件下稳定高效析氢。在太阳能驱动的AEM电解槽（PV-EC）中，该催化剂的制氢电流密度高达1390 mA cm⁻²，太阳能制氢（STH）效率达到8.27%。本研究提出了一种提升贵金属催化剂活性与稳定性的策略，能够促进高效绿色制氢的发展。

近日，来自复旦大学的区琼荣和张树宇课题组，在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Spatial decoupling strategy boosted alkaline hydrogen evolution for an efficient solar-driven an AEM electrolyzer”的文章。该文章提出了一种空间解耦策略，大幅提升贵金属催化剂在碱性环境中的析氢反应活性，创新地应用于太阳能驱动的AEM电解槽，实现高效绿色制氢。

基于理论指导，研究人员采用分步电沉积和等离子体改性技术，制备了负载在N掺杂Ni表面的铂纳米颗粒复合材料。电镜结果显示，在100 nm左右的球形纳米粒子表面，均匀分布着尺寸为2 nm左右的纳米颗粒。结合制备过程和元素映射图，可以确定较大的球形颗粒是Ni，表面的超细纳米粒子为Pt，Pt的质量分数仅为1.0 wt%。此外，Ni颗粒表面观察到了Ni3N，证明了表面N掺杂。XRD结果表明，第一步电沉积生成了Ni金属相，N2等离子体处理将部分Ni转化为Ni3N。N-Ni/NC的Ni 2p和N 1s XPS谱再次证明了N的掺杂以及Ni电子环境的变化。Pt-N-Ni/NC的Pt 2p XPS光谱对应于Pt的金属特性，N 1s XPS光谱观察到对应于Pt-N的峰，表明在电沉积过程中Pt与N成键。

在1 M KOH中测试了样品的HER催化活性性能，以Ni作为负载基底的样品（Pt-Ni/NC）作为对比。可以看到Pt-Ni/NC和Pt-N-Ni/NC只需23和15 mV的过电位即可达到10 mA cm-2的电流密度。随着电流密度增加，Pt-N-Ni/NC的过电位增长速率明显小于Pt-Ni/NC，达到1000 mA cm^-2仅需149 mV过电位，而Pt-Ni/NC需249 mV。此外，催化剂长期稳定性表明Pt-N-Ni/NC的稳定性显著高于Pt-Ni/NC。与近年来报道的贵金属基HER催化剂性能相比，Pt-N-Ni/NC在小电流和大电流密度下均表现出极佳的性能。等离子体处理得到的N-Ni/NC基底具有双重作用：一方面，提供了快速水解离表面，确保足量H*供应；另一方面，与Pt形成稳定结合，保证催化剂的稳定性。

Spatial decoupling strategy boosted alkaline hydrogen evolution for an efficient solar-driven an AEM electrolyzer

区琼荣，复旦大学信息科学与工程学院教授、博士生导师，信息科学与工程学院光源与照明工程系副系主任，中国力学学会等离子体专业技术委员会委员，中国宇航学会电推进专业委员会委员。研究领域包括材料合成与表面功能化改性研究，以及空气净化技术孵化，主攻电解水制氢催化剂和超级电容器电极材料的合成、功能化改性及其量产技术，承担了多项相关的国家级项目；在空气净化技术方面与企业界有广泛合作，有多项技术成果在企业推广应用。