东北大学李犁教授团队文章ACB：通过半熔盐处理策略获得高结晶C3N4，实现近红外下的光催化全水分解- 大数跨境

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东北大学李犁教授团队文章ACB：通过半熔盐处理策略获得高结晶C3N4，实现近红外下的光催化全水分解

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2024-08-14

导读：东北大学李犁教授团队文章Applied Catalysis B: Environment and Energy：通过半熔盐处理策略获得高结晶C3N4，实现近红外下的光催化全水分解

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文章信息

第一作者：翟勃银；曾坚

通讯作者：牛萍 (副教授)、王淑兰 (教授)、李犁 (教授)

单位：东北大学

论文DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.124496

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文章简介

鉴于近红外（NIR）光在太阳光谱中的能量占比最高（约 50%），研发简便的单一近红外响应型光催化剂对于推动高效太阳能 - 燃料转换技术意义重大。。氮化碳作为一种高效的光催化剂，在可持续太阳能转换中具有广阔的应用前景。由碳酰肼(CBZ)衍生的氮化碳(C-CN)框架内富含固有结构氧，且具有向近红外区延伸的光吸收。大多数报道的通过热聚合方法合成的氮化碳材料通常是无定形或低结晶的，因而严重限制了其光吸收能力以及载流子分离/转移能力。先前研究表明，通过熔融盐处理热聚合的氮化碳可以合成具有聚三嗪亚胺(PTI)和聚七嗪亚胺(PHI)结构的C3N4晶体。增强的结构有序性和导电性使晶体C3N4具有更宽的可见光吸收，更快的电荷转移，以及潜在的全水分解(OWS)能力。然而传统的熔盐法总是导致过快聚合，形成多个不良缺陷，从而抑制电荷的分离和转移。因此，开发具有适当能带结构和电荷利用能力的NIR响应的单一半导体光催化剂，对太阳能燃料生产技术的商业化具有重要意义，尤其是在全分解水方面。

近日，东北大学冶金学院李犁教授团队报道了一种独特的高结晶C3N4光催化剂，可在近红外光照射下(λ >700 nm)实现高效OWS。采用固/液介质半熔盐法处理含氧前驱体，有效地减少了传统方法中存在的不良缺陷，从而获得了具有高结晶度、π共轭更为扩展缩合结构的含氧C3N4。由于同时实现了高效电荷分离/迁移和窄带隙下的宽光谱吸收，本研究合成的C₃N₄材料在近红外光照射下展现出一步激发OWS的突破性活性(H₂/O₂产率=1.2/0.6 μmol)，这在以往的单一光催化剂中鲜少报道。本研究解决了单一光催化剂结晶度与长波长吸收之间的矛盾，为构建具有高电荷分离/转移动力学的有效近红外光催化剂提供了合理的设计方案。

图1. 单一光催化剂在近红外光下实现全水分解反应（OWS）的挑战。

图2. 半熔盐法和传统熔盐法所制备样品的光催化活性测试结果。

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论文信息

Achieving near-infrared photocatalytic overall water splitting with singular crystalline C3N4 from semi-molten-salt treatment Boyin Zhai, Jian Zeng, Ying Wang, Ping Niu*, Shulan Wang*, Li Li*

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124496

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通讯作者简介

李犁，东北大学冶金学院教授、博导、所长，可再生能源转换与储能团队负责人，英国皇家化学会会士，入选国家万人计划-科技创新领军人才，国家高层次人才计划-青年项目（四青），辽宁省兴辽英才计划，沈阳市杰出人才等，H index>50，担任中国有色金属学会熔盐化学与技术委员会委员等多个国内及国际专业委员会副主任及委员等；以通讯作者在Chem, Matter, PNAS, JACS, Angew, Chemical Society Reviews, Energy & Environmental Science、Science Bulletin等国内与国际著名学术期刊发表 SCI 论文 100余篇，多次入选“全球前2%科学家”榜单等高被引科学家榜单；担任国家科学评论National Science Review学科编辑组成员，冶金顶刊Metallurgical and Materials Transactions A评审委员会主席，Metallurgical and Materials Transactions B、Materials Horizons、Nanoscale Horizons、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Sustainable Materials and Technologies等10余本国内外学术杂志副主编/编辑/编委等。

先后获得英国皇家化学会青年奖、国际材料学会科学奖、荣程祥青科研创新奖等国内及国际奖项20余项。主要研究方向为：1）新能源存储（锂电池、钠电池、Li-S电池、超级电容器、水系电池及其他能源存储形式）及器件制备；2）冶金物理化学与冶金新材料；3）电催化/光催化以及绿氢制备技术；4）电池回收及固体废弃物资源回收与利用等。