大数跨境

华中师范大学,Nano Lett:仿生催化助力电催化!抗氧化纳米酶增强FeNC催化剂ORR稳定性!

华中师范大学,Nano Lett:仿生催化助力电催化!抗氧化纳米酶增强FeNC催化剂ORR稳定性! 科学材料站
2024-07-24
0
导读:朱成周教授/Yusuke Yamauchi教授Nano Letters:仿生催化助力电催化!抗氧化纳米酶增强FeNC催化剂ORR稳定性!



科学材料站

文 章 信 息


CeO2纳米酶用于增强FeNC单原子催化剂的氧还原稳定性

第一作者:邱怡薇,吴俣

通讯作者:朱成周 教授,Yusuke Yamauchi教授

第一单位:华中师范大学



科学材料站

研 究 背 景


FeNC单原子催化剂被认为是最具发展的氧还原(ORR)催化剂之一,在提高其催化活性方面目前已经存在大量的研究工作。而在催化过程中,FeNC单原子催化剂也面临着稳定性不足的挑战,有研究表明,脱金属和碳腐蚀是严重影响FeNC的稳定性因素。其中反应过程产生的活性氧(ROS)会破坏FeNC催化剂,造成催化剂的稳定性急剧下降。

ROS在体内通过生物新陈代谢持续不断地产生,过量的ROS会引起氧化应激,甚至是氧化损伤。而生物体内抗氧化体系中超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)能够自主清除ROS,但不牺牲人体新陈代谢的活性。



科学材料站

文 章 简 介


近日,来自华中师范大学的朱成周教授与昆士兰大学的Yusuke Yamauchi教授合作,在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“Improvement in ORR Durability of Fe Single-Atom Carbon Catalysts Hybridized with CeO2Nanozyme”的研究论文。该研究论文从仿生催化的角度出发,利用具有类SOD和类CAT活性的CeO2纳米酶原位清除FeNC单原子催化剂ORR过程中产生的ROS,在不牺牲FeNC单原子催化剂的活性的情况下,提高催化剂的稳定性。

图1 二氧化铈纳米酶清除ROS提高FeNC电催化剂ORR稳定性示意图。



科学材料站

本 文 要 点


要点一:CeO2纳米酶的仿生设计与多酶活性表征

CeO2作为一种新型的纳米酶,同时具有类SOD和类CAT活性,能够清除ORR过程中产生的多种ROS副产物如羟基自由基(·OH)、超氧阴离子自由基(O2·-)和过氧化氢(H2O2)。和自然酶相比,CeO2纳米酶同时具有多种类酶活性,且能够在更复杂的条件下达到ROS清除的目的。

图2 二氧化铈的类SOD和类CAT活性测试。(a)CeO2的高倍透射电镜图像;(b)CeO2的类CAT和类SOD示意图;(c)和(d)类SOD性能测试实验;(e)和(f)类CAT性能测试实验。


要点二:电化学性能表征

FeNC/CeO2具有和商业Pt/C相当的优异ORR性能,结果表明适量CeO2的引入不会对FeNC的活性造成影响。但FeNC掺入CeO2后H2O2产率显著降低,半波电位及电化学活性面积变化变小,稳定性显著提高。电化学性能测试实验证实了引入抗氧化的CeO2纳米酶能够提高FeNC催化剂的稳定性而不降低其活性。

图3 FeNC和FeNC/CeO2催化剂ORR性能的表征。商业Pt/C、FeNC和FeNC/CeO2的(a)CV和(b)LSV性能图。(c)FeNC和FeNC/CeO2的H2O2产率;(d)和(e)FeNC和FeNC/CeO2的加速循环测试(ADT)实验;(f)电化学活性面积变化情况。


要点三:ORR稳定性提高的催化机制

在电催化ORR的过程中,FeNC催化剂会因为不完全催化以及Fenton反应产生·OH、O2·-和H2O2等ROS,这些ROS会攻击催化剂严重影响其稳定性。该工作引入具有类SOD和类CAT的CeO2纳米酶,利用电化学原位EPR,扫描电化学显微镜(SECM)及原位红外等表征手段,证实了CeO2纳米酶能够原位清除ROS,达到提高FeNC催化剂稳定性的目的。

图4 ORR稳定性的提高机制探究。(a)CeO2原位清除ROS示意图。(b)电化学原位EPR测试;(c)SECM原位测试;(d)原位红外表征CeO2类CAT酶催化过程;(e)原位红外电化学测试。


要点四:锌空电池性能表征

作为概念验证,将FeNC/CeO2作为阴极材料组装成锌空电池,该催化剂在锌空电池中表现出优异的综合性能,和商业Pt/C相比具有更好的开路电压、峰功率密度。和FeNC和商业Pt/C相比,其电池的稳定性也得到了提高。

图5 锌空电池性能实验。(a)锌空电池示意图。锌空电池的(b)开路电压;(c)放电极化曲线及对应的峰功率密度;(d)比容量曲线;(e)恒电流循环稳定性曲线。


要点五:前瞻

本文旨在将仿生催化和电催化结合起来,受生物体内抗氧化体系启发,利用纳米酶来清除FeNC催化剂ORR产生的ROS,提高电催化剂的稳定性,这一工作为设计具有高稳定性的ORR催化剂提供了新的解决方案。



科学材料站

文 章 链 接


Improvement in ORR Durability of Fe Single-Atom Carbon Catalysts Hybridized with CeO2Nanozyme

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02178



科学材料站

课 题 组 介 绍


朱成周课题组聚焦于原子级分散金属界面分析化学,在原子尺度材料仿生设计、原子尺度效应增敏机制探究和分析新方法构建等方面为实现高灵敏的纳米传感提供新的解决方案。

课题组主页:https://www.x-mol.com/groups/zhulab_ccnu


添加官方微信 进群交流

SCI二氧化碳互助群

SCI催化材料交流群

SCI钠离子电池交流群

SCI离子交换膜经验交流群

SCI燃料电池交流群

SCI超级电容器交流群

SCI水系锌电池交流群

SCI水电解互助群

SCI气体扩散层经验交流群

备注【姓名-机构-研究方向】

说明

🔹本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。

🔹欢迎广大读者对本文进行转发宣传。

🔹《科学材料站》会不断提升自身水平,为读者分享更加优质的材料咨询,欢迎关注我们。

投稿请联系contact@scimaterials.cn

致谢

感谢本文作者对该报道的大力支持。

点分享

点赞支持

点在看


【声明】内容源于网络
0
0
科学材料站
内容 0
粉丝 0
科学材料站
总阅读0
粉丝0
内容0