香港理工大学郑子剑教授团队AM文章：基于透光3D复合锂金属负极的原位紫外光固化法解决固态锂金属电池正负极界面问题

基于透光3D复合锂金属负极的原位紫外光固化法制备无缝界面柔性聚合物固态锂金属电池

第一作者：谢川

通讯作者：郑子剑教授

单位：香港理工大学

柔性锂电池对于未来柔性可穿戴电子器件必不可少。除了应具有良好的机械可变形能力即柔性的特点外，高安全性，高能量密度和长循环稳定性是柔性锂电池的设计重点。相比于传统锂电池，固态锂金属电池具有高热稳定性，同时其在重量和体积能量密度可带来~40%和~70%的提升。在固态锂金属电池体系中，因聚合物良好的本征柔性，基于聚合物的固态锂金属电池可有望同时实现柔性锂电池的上述性能。而迄今为止，基于锂金属箔制备的聚合物固态锂金属电池力学性能和电化学性能均不能满足使用需求，因此锂金属负极的设计和界面的优化至关重要。

近日，来自香港李理工大学的郑子剑教授团队，在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“UV-Permeable 3D Li Anodes for in situ Fabrication of Interface-Gapless Flexible Solid-State Lithium Metal Batteries”的研究论文。该文章设计了一种可透光3D复合锂金属负极并应用于原位紫外光固化法制备聚合物固态锂金属电池，用以解决固态电解质与电极间的界面接触和锂金属负极循环稳定性问题。

图1. 基于可透光3D复合锂金属负极的原位紫外光固化法制备固态锂金属电池。a. 原位紫外光固化制备固态锂金属电池机理。b. 基于原位方法制备的固态锂金属电池具有良好界面接触和离子传输。c. 基于非原位方法制备的固态锂金属电池界面接触和离子传输性能较差。

要点一：原位紫外光固化法一步制备聚合物固态锂金属电池

基于热引发聚合的常规原位聚合手段仍存在很多问题。热引发通常需要高温加热，此过程加速了聚合物前驱体和锂金属负极副反应的发生，对使用有限容量锂金属负极的体系可能损耗活性锂并降低循环寿命。热引发聚合通常需要很长聚合时间，生产效率不算高。使用紫外光聚合法可有效规避热聚合的缺点，但目前仅能应用在单侧电极表面涂覆和聚合中，难以应用在传统锂金属箔体系实现全电池的制备。此研究工作中设计了一种多孔可透光3D复合锂金属负极，可实现紫外固化法快速一步制备全电池并实现正负极侧无缝界面接触。

要点二：3D结构解决锂金属负极循环稳定性

使用常规锂金属箔制备固态锂金属电池时往往只能实现小电流，低容量循环。这是因为使用锂金属箔时得到的界面为2D平面接触，接触面积小，离子传输有限。并且所得到的电池循环寿命有限，这是因为SEI和死锂在界面的累积导致接触进一步变差，难以实现优异性能。此研究工作中引入3D结构，锂金属与固态电解质有效接触面积增加，可提升临界电流密度和循环容量。并且因3D结构的存在可有效减低死锂生成，稳定界面，大大提升负极循环性能。

要点三：优化的全电池性能，安全性和柔性

基于可透光3D复合锂金属负极的紫外光原位固化法制备得到的固态锂金属电池具有良好的力学柔性，电化学稳定性和安全性。在全电池展示中，LFP全电池循环500圈后容量保持为84%。并且此复合锂金属负极亦可与高负载正极和高电压正极匹配，全电池最高面容量可达3 mAh cm^-2。LCO，NCM622和NCA815正极均可匹配使用。软包电池可被反复弯曲上千次无充放电电压波动。另外其具备良好安全性，固态电解质不可燃，软包电池剪开无起火爆炸等安全问题。

UV-Permeable 3D Li Anodes for in situ Fabrication of Interface-Gapless Flexible Solid-State Lithium Metal Batteries

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202406368

郑子剑教授简介：香港理工大学应用生物及化学技术学系软物质及器件讲座教授，智能穿戴系统研究院副院长，材料与器件中心实验室副主任，教育部长江讲座教授，香港研资局高级研究学者，英国皇家化学会会士，香港青年科学院（首批）院士，香港工程科学院青年部会员（首批）及主席。2003年清华大学化工系高分子专业学士，2007年剑桥大学化学博士，2009年美国西北大学纳米中心博士后。从事柔性电子、柔性能源转换及存储领域新材料及器件的设计、制备及机制研究。在Science，Science Advances, Nature Materials，Nature Communication, Advanced Materials等国际著名期刊上发表论文200余篇，创办Wiley出版社旗下聚焦绿色能源环境材料新杂志EcoMat并担任主编，担任Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, npj Flexible Electronics等多个杂志国际编委。

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