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文 章 信 息
可充电锌空气电池作为一种具有广阔应用前景的前沿技术,不仅适用于大规模可再生能源储存,还可为电动汽车、小型可穿戴设备等提供动力。然而,这类电池的实际应用受到氧阴极处氧化还原反应动力学缓慢的限制,导致其性能难以充分发挥。因此,亟需开发新一代的氧化还原催化剂以提升电池性能。高熵材料(HEMs)因其表面能级的准连续分布和成分调控的高度灵活性,正在成为一种潜力巨大的双功能氧电催化剂。这些特性对于优化氧化还原反应过程中反应物、中间体和产物的吸附能具有关键作用。
加泰罗尼亚能源研究所/巴塞罗那大学的何仁、杨林林,东南大学的王世琦为本文的共同第一作者,波兰国家核研究中心的霍文燚教授、柏林工业大学的Jan Niklas Hausmann博士及Prashanth W. Menezes教授,以及加泰罗尼亚能源研究所的Andreu Cabot教授为本文的共同通讯作者。
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文 章 简 介
近日,由加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot课题组何仁博士主导的国际研究团队,成功设计并开发了一种基于FeCoNiPdWP的高熵磷化物(HEPs),作为新型双功能氧电催化剂,应用于可充电锌空气电池。该研究成果发表在国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》。
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文 章 亮 点
1 高熵化合物的创新设计与合成:研究团队通过精心选择3d/4d/5d元素,采用低温胶体法合成了FeCoNiPdWP纳米颗粒,展现了在电催化领域的应用潜力。
2 卓越的电化学性能:这种HEPs材料在析氧反应(OER)中展现出227 mV的低过电位,在氧还原反应(ORR)中实现了0.81V的半波电位,且遵循四电子转移路径,表明其在双功能催化中的优异表现。
3 活性位点转换机制的揭示:通过详细的实验对比、原位测试及DFT理论计算,研究证明HEPs在OER和ORR过程中发生了独特的活性位点转换。在OER过程中,Fe、Co和Ni的高熵羟基氧化物成为主要活性位点,而在ORR过程中,Pd表现出最高的催化活性。
4 表面重构行为的深入分析:研究团队通过原位测试深入探讨了HEPs在氧化还原反应中发生的表面重构现象。研究发现,HEPs在OER中重构为HEOOH,而在ORR中重构为HEPOH,为未来高熵材料的设计提供了理论支持。
5 锌空气电池的优异性能:将HEPs材料作为锌空气电池的空气阴极,不仅展示出高达96.4%的理论开路电压,还表现出886 mAh/gZn的高比容量,并在连续操作超过700小时后依然保持出色的稳定性。
图1 FeCoNiPdWP 纳米粒子的化学和结构表征。
图2 OER 性能。
图3 同步辐射XAS测试及分析。
图4 OER过程的DFT计算。
图5 ORR性能。
图6 ORR过程的DFT计算。
图7 锌空气电池性能。
总体而言,这项研究为理解HEPs催化剂在OER和ORR反应中的不同表面重构行为以及各元素的作用提供了新的视角,为下一代双功能氧催化剂的设计和开发奠定了基础,拓宽了这些材料在先进能源系统中的潜在应用领域。
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文 章 链 接
https://doi-org.sire.ub.edu/10.1039/D4EE01912A
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