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中山大学张蒙副教授团队 | 微孔定制：选择性增加沸石分子筛微孔结构

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2024-07-28

导读：中山大学张蒙副教授团队 | 微孔定制：选择性增加沸石分子筛微孔结构

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文章信息

微孔定制：选择性增加沸石分子筛微孔结构

通讯作者：张蒙*

单位：中山大学

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研究背景

沸石分子筛具有晶体结构，且有孔道均匀、比表面积大等特点，其广泛应用于催化、分离、离子交换等领域。沸石的孔结构对产物选择性和催化剂寿命有重要影响，为了使沸石分子筛在工业上呈现出更优异的应用性能，科研人员一直在努力精细调节其孔结构。

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文章简介

近日，中山大学张蒙副教授团队在期刊Industrial Chemistry & Materials上发表题为“A route to selectively increase the microporous structure of zeolite and its optimization in the ethanol to butadiene reaction”的文章。本文通过向有机胺水溶液中添加一定量的乙醇生成醇胺缓冲溶液，开发了一种温和刻蚀沸石分子筛的方法，对分子筛的微孔结构进行选择性调控。此外，团队分析了缓冲溶液的形成过程，提出了醇胺缓冲溶液对沸石分子筛孔道的调控机理，考察了该方法对催化剂的晶体结构和孔结构的影响。微孔增加的催化剂在乙醇制丁二烯反应中表现出优异的催化性能：乙醇的转化率99.56%和丁二烯的选择性69.43%。

图1. 图文摘要

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本文要点

可以通过调整β晶体在刻蚀溶液中的时间来选择性调节微孔。不同刻蚀时间的β晶体的SEM图(图1)显示，从Beta0到Beta4晶体，随着蚀刻时间的延长，沸石的表面越来越粗糙；对于Beta2、Beta3和Beta4样品可以清楚地观察到许多结晶颗粒和孔隙。

图2 β晶体的SEM图:(a) Beta0;(b) Beta1;(c) Beta2;(d) Beta 3和(e) Beta 4

研究了缓冲溶液的形成过程，为乙醇/胺溶液蚀刻导致微孔体积选择性增加提供了合理的解释。随着乙醇的加入位于液体混合物顶部的三乙胺逐渐溶解在溶液中，最终液体分层消失，产生乙醇/胺缓冲溶液。

图3 乙醇/胺缓冲溶液的形成过程示意图

研究了缓冲溶液的特性，阐明了缓冲溶液中物种的作用情况，并合理提出乙醇/胺溶液蚀刻微孔体积选择性增加的原因。随着乙醇体积百分比的增加，缓冲溶液的pH值和电导率逐渐降低，这意味着氢氧化物的浓度和传输速度相应降低。由于乙醇和胺之间的吸引力使三乙胺的水解变得困难，因此降低了氢氧化物的浓度；乙醇和氢氧化物之间的吸引力降低了OH^-的传输速度，并导致低电导率。具有有限蚀刻能力的乙醇/胺缓冲溶液可以选择性地只增加沸石分子筛微孔体积。

图4 不同乙醇体积百分比乙醇/胺缓冲溶液的pH和电导率

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文章链接

A route to selectively increase the microporous structure of zeolite and its optimization in the ethanol to butadiene reaction

https://doi.org/10.1039/D3IM00087G

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通讯作者简介

张蒙教授简介：博士，中山大学副教授。主要研究方向：绿色化工过程、海洋资源转化利用。在沸石分子筛相关材料的设计合成及性能研究方面具有丰富经验。主持、参与多项国家级、省部级、企业横向课题；拥有国家授权专利多件，发表SCI期刊论文多篇。担任The Innovation 期刊青年编委；Advanced Materials Interfaces，Crystal Growth & Design，Catalysts等期刊审稿人。