金宏研究员、徐慧副研究员， Carbon：一种三维拓扑碳基材料减缓锂硫电池穿梭效应

第一作者：刘璇，孔钊

通讯作者：金宏*，徐慧*

单位：西安交通大学苏州研究院，中国科学技术大学纳米科学技术学院，江南大学

锂硫电池 （LSB） 因其理论能量密度高、成本低且环境友好等优点，有望替代当前商用锂离子电池，但是穿梭效应一直是锂硫电池面临的一大问题。通过限制多硫化物移动和减轻硫损失是解决穿梭效应的有效手段。本篇提出了CoFe-氮掺杂碳管和分层多孔碳@氧化石墨烯（CoFe-NCNT&HC@GO）三维拓扑材料，通过将这种材料应用到硫宿主和隔膜上减轻穿梭效应并增强硫电极的电化学动力学。本研究为探索三维拓扑碳多功能双金属合金复合材料作为高性能锂硫电池的先进电催化剂提供了潜在的解决方案。

基于此，来自西安交通大学苏州研究院的金宏研究员与徐慧副研究员，在国际期刊Carbon上发表题为“Three dimensional topological porous carbon/carbon nanotube/graphene matrix decorated with CoFe alloy for lithium sulfur batteries“的学术文章。该论文提出了一种三维拓扑碳多功能双金属合金复合材料应用在锂硫电池的正极和隔膜上，以实现减缓穿梭效应的结果。

图 1.CoFe-NCNT&HC@GO 应用机理示意图。

以二氧化硅（SiO₂）为模板采用两步水热法将制备了CoFe-CNT@NHC@GO的前驱体CoFe@C/SiO₂@GO，加入氧化石墨烯通过管式炉碳化去核后得到三维拓扑结构的CoFe-NCNT@HC@GO 多级孔碳样品。高温处理产生的氮掺杂碳纳米管的存在，大大提高了碳基体的极性，并且可以和极性多硫化物产生强烈的相互作用力，有效抑制了多硫化物的流失，到达抑制穿梭效应的结果。同时，碳纳米管将氧化石墨烯薄片互连，形成完整的导电路线，有效提高了体系的导电性。氮掺杂的碳纳米管装载在中空碳表面，这样的结构作为氧化石墨烯层的支撑结构片层，能够大大增加材料的稳定性。

要点二：FeCo 纳米颗粒为快速多硫化合物转化提供了多个高效的催化位点

根据TEM测试结果发现，三维拓扑材料中引入的CoFe 合金纳米颗粒的平均直径约为 30 nm，Co 和 Fe 元素在纳米颗粒区域内重叠且分布均匀位于竹节状的碳纳米管内部。同时部分 Co 和 Fe 也分布在 CNT 壁上，这表明部分 Co 和 Fe 原子掺杂在 CNT 中。钴铁合金的均匀分布使其作为金属双相催化剂在锂硫电池中可有效提升多硫化物转变的反应动力学。

要点三：三维拓扑碳基体材料应用在、Li-S电池和隔膜上，二者的协同效应减缓穿梭效应

通过BET测试，得到该材料的比表面积为 334.265 m² g⁻¹。大的比表面积可提高正极材料硫负载能力，并通过暴露更多活性位点调整硫的整体分布，增大硫与载体的接触面积等，进而增大催化材料利用效率，从而改善电极整体性能。通过测试采用GO为正极和仅在正极上应用CoFe-NCNT@HC@GO的Li-S电池与正极和隔膜二者均应用CoFe-NCNT@HC@GO电池的电化学性能得到，这样的高性能拓扑结构应用到锂硫电池正极材料以和隔膜涂层作为多硫化物的双重屏障，能够使穿梭效应的减缓和电池性能都得到了稳步提升。

要点四：结论

本研究开发了一种基于拓扑结构的设计方法对碳材料整体结构进行优化，提高碳材料整体结构稳定性以及导电性。通过将具备三维拓扑碳材料结构的钴铁合金&碳管@氮掺杂多级孔碳@氧化石墨烯碳基体材料应用于LSBs电池，显著增强了LSBs中硫阴极的氧化还原动力学。

Three dimensional topological porous carbon/carbon nanotube/graphene matrix decorated with CoFe alloy for lithium sulfur batteries

金宏研究员简介：2006年本科毕业于哈尔滨工业大学理学院，2014年博士毕业于美国南达科塔州立大学。2015年加入西安交通大学苏州研究院从事研究工作，现为西交大苏研院研究员。长期从事纳米材料与应用的研究。一作/通讯作者身份在Advanced science, Energy storage materials, Infomat 等学术刊物上发表多篇研究论文。至今已发表论文50余篇,H因子24，授权专利十余项。