西安交通大学宋江选教授，Advanced Materials综述：面向实际应用全固态电池的功能粘合剂现状

第一作者：毛财旺，董静静，李杰，翟喜民

通讯作者：宋江选*

单位：西安交通大学

全固态电池 （ASSB） 因其高能量密度和增强的安全性而成为下一代储能设备的有前途的候选者。在最先进的 ASSB体系中，粘合剂通过连接电极的每个组分，在稳定电极结构、增强载流子传输和调节固体电解质界面方面发挥着不可替代的作用。功能性粘合剂的开发被视为实现ASSB更高能量密度的关键策略。粘合剂的效果受多种因素的影响，包括粘合剂和粘附成分的化学成分及应用体系。随着ASSB的快速发展，粘合剂的关键作用日益突出。总结粘结剂的最新进展对于激发功能性粘结剂未来发展的新思路至关重要。

基于此，来自西安交通大学的宋江选教授团队在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Toward Practical All-Solid-State Batteries: Current Status of Functional Binders”的综述文章。该综述文章重点介绍了功能粘合剂在 ASSB 中的最新应用进展，概述了液体 LIB 和 ASSB 中粘合剂的设计原则，强调了粘合剂在 ASSB 中的预期作用和功能。并对高比能ASSB 中组成进行分类，包括高性能负极、复合正极和固体电解质。详细描述了为解决与每个电极组件相关的特定挑战而量身定制的粘合剂策略。此外，还介绍了用于评估粘合剂性能和失效机制的基本测试和高级表征手段，为后续粘合剂作用/失效机制研究提供了关键信息。本文旨在为ASSBs体系中功能粘结剂的设计原则提供重要参考，激发未来对创新粘结剂的探索，进而推动高比能ASSBs的商业化发展及应用。

图1. ASSB 和 binders 的广泛概念。a） 锂离子电池、半固态电池和全固态电池的配置。b） 多孔电极中材料之间理想连接状态的示意图。c） 关于“全固态电池和全固态电池粘结剂”的学术出版物数量。d） 已发表的电池级 ASSB 的能量密度性能。

对高安全性和高能量密度的需求一直在推动 ASSB 的发展。与液态系统一样，粘结剂的进步也为电池能量密度的提高做出了巨大贡献。从液体电解液到固体电解质的变化也发生在从固液到固-固接触界面的变化中，因此对粘结剂提出了更高的应用要求。液体锂离子电池的发展比较成熟，在对粘结剂的基本功能和设计也进行了大量研究，为LIBs建立的许多原则可以为ASSBs粘结剂的构建提供有价值的参考。对 LIB 和 ASSB 中粘合剂的异同进行全面分析对于构建新的粘合剂设计原则至关重要。现有广泛使用的商用粘合剂已经成熟，但不能忽视它们仍然存在一定程度的问题。因此必须把握现有粘结剂的优缺点，更好地提出ASSB特殊环境下粘结剂的设计原则。

图2. 液体 LIB 和 ASSB 中粘合剂的设计原则。对于常规 LIBs 中粘合剂的设计，主要考虑电极结构稳定性、宽电化学窗口、稳定的 SEI/CEI 界面和液态系统的适用性。对于 ASSB 的设计，提出了更高的要求，包括更严格的兼容性、载流子传输、干电极制备和经济环保性。

图3. ASSB 中使用的粘合剂。a） ASSB 中常用的常规粘合剂的性能比较，即 PEO、PVDF、PAN、SBR、PAA、PTFE、PMMA、CMC 和海藻酸盐。b） ASSB 中使用的粘合剂的预期功能，包括粘附力和机械稳定性、加速动力学、界面稳定性和自修复性能。

要点二：ASSBs各个电极组件中粘结剂的应用

在高能量密度 ASSB 中，新型功能粘合剂的开发需要考虑超高载量电极 （>20 mg cm⁻²)，其中包括高性能负极和复合正极。随着质量负载的增加，对粘合剂的粘合强度和机械强度提出了更高的要求。特别是面对循环过程中电极的大量体积膨胀，例如硅负极（≈300% 和硫正极 （≈80%）。此外，SE的超薄设计也是一项重大的挑战，无论是固体聚合物电解质 （SPE） 还是无机固态电解质 （ISE），界面相容性和机械性能都是粘结剂的关键因素，而对高离子电导率的要求对于超薄 SE 也至关重要。本文系统讨论了ASSBs高性能负极、复合正极以及固态电解质中粘结剂的最新进展，详细描述了为解决与每个组件相关的特定挑战而量身定制的粘合剂策略。此分类可帮助读者快速筛选感兴趣的区域。

要点三：评估粘结剂性能的基本测试与表征方法

为了充分利用粘合剂在ASSB中的先进作用，利用一系列关键的表征和测试技术对粘合剂进行性能评估和机制分析至关重要。粘合剂的物理化学性质和功能设计对ASSB的性能有重大影响，需要探究其基本物理化学性质和作用机制。通过详细的表征，可以全面了解电极的结构、性能和失效机制，为开发新的电池材料和粘合剂提供有价值的见解。

图4. ASSB 中粘合剂的表征技术和测试方法。a） 粘合剂的基本性能测试方法，包括化学结构表征（波/能谱）和稳定性测试（机械性能和热稳定性）。b） 电池中粘合剂的研究方法，包括动力学验证和微观结构分析。c） 粘合剂的先进表征技术，包括（原位）表征方法和理论计算/模拟。

要点四：前瞻

尽管 ASSB 在提高能量密度方面显示出前景，但它们尚未达到商业化阶段。作为电池组件不可或缺的一部分，粘结剂的作用和功能越来越受到关注。在过去的几年里，已经开发和探索了许多用于 ASSB 的粘合剂，并改进了各种电极材料。然而，粘结剂对界面问题的改进机制及其失效机制仍不清楚。在未来的研究中，开发功能粘结剂将会持续影响ASSBs的综合性能，需要通过多功能设计，人工智能和机器学习的应用，改进电极制备工艺，以及新型原位表征技术等手段深入ASSBs适配性粘结剂的研究。

图5. ASSB 粘合剂的前景。包括探索新型多功能集成粘合剂、人工智能与机器学习的应用、电极制备工艺的改进、更加先进的原位表征技术、开发实际工况下的适配性粘结剂。

Toward Practical All-Solid-State Batteries: Current Status of Functional Binders

宋江选教授简介：西安交通大学材料科学与工程学院教授、国家级高层次青年人才、陕西省百人、西安交通大学青年拔尖人才。近年来主持了科技部、工信部、国家自然科学基金、陕西省重点研发计划/国际合作项目及企业资助的多个重大攻关项目；在高比特性电池（粘合剂、电解质、电解液…）、水系有机液流电池（水溶性电解质、离子交换膜…）等研究领域取得一系列创新性成果。在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Chem, Nano Lett.等主流期刊上发表论文80余篇，他引近万次。

主页：http://jxsong.xjtu.edu.cn。

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