AFM：自锂化多功能界面层实现电子-离子协同分布助力高稳定全固态锂金属电池

第一作者：沈乃潞

通讯作者：沈馨*，程新兵*

单位：东南大学

硫化物全固态锂金属电池凭借其高能量密度特性，现已成为下一代储能技术领域备受关注的研究方向，其固态特性在突破传统液态锂离子电池能量密度瓶颈的同时可显著提升电池本征安全性。然而，固态电解质与金属锂负极之间固-固界面的多物理场耦合作用引发的界面接触失效及锂枝晶生长问题，仍是制约该体系实用化的关键科学瓶颈。因此，设计具有实现固态电解质-锂金属之间紧密接触和调控均匀快速离子传递功能的界面层对高性能，长寿命的固态电池开发具有重要意义。

基于此，来自东南大学吴宇平、程新兵、沈馨研究团队在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了一篇题为“Self-Lithiation Homogenized Electron-Ion Distribution Interlayer for All-Solid-State Li Metal Batteries”的研究文章，提出了一种多功能多级硅和碳（H-Si/C）结构设计，作为固态电解质和锂金属之间的界面层。通过硅自锂化形成的 Li-Si 合金与表面的纳米碳层建立均匀的电子-离子传输网络，实现致密的界面接触和无锂枝晶的全固态锂金属电池界面层设计。该研究为全固态锂金属电池的界面接触和枝晶生长问题提供了创新性解决方案。

通过自锂化反应，锂离子在H-Si/C界面层中以Li-Si合金形式构建三维均匀的电子-离子双连续网络。这种独特结构不仅促进锂金属的均匀沉积，同时降低界面极化并展现出优异的亲锂特性。当沉积容量提升至4mAh/cm²时，锂离子可穿过界面层在集流体界面实现致密沉积，同时填充界面层内部孔隙。因此，尽管存在锂离子扩散与成核的竞争效应，H-Si/C界面层的高亲锂性仍能确保在锂金属底部沉积的同时，诱导锂填充界面层内部而非表面。

基于H-Si/C界面保护层的对称电池展现出显著性能提升，极限电流密度提升至1.5 mA/cm²，对应锂沉积容量 1.5 mAh/cm²。在0.3 mA/cm²电流密度和0.3 mAh/cm²沉积/剥离容量条件下保持超过1500小时稳定循环。长循环后的元素分布证实该界面层与固态电解质及锂金属间始终维持稳定界面接触。用 H-Si/C 界面层组装的全固态锂金属电池在 0.5C 下循环 800 次后表现出 70.28% 的容量保持率。此外，H-Si/C界面层可以有效地与高载正极匹配，在 3.4 和6.9 mAh/cm² 的面容量下实现正常工作，展现出高能量密度的应用前景。

动力学分析显示H-Si/C界面层实现了固态电解质和锂金属之间的紧密接触，导致更小的欧姆极化。表层纳米和Li-Si合金的协同作用使得Li⁺在H-Si/C界面中的传输极化相比于裸锂约降低4倍，这反映了H-Si/C不仅促进了Li⁺向界面底部的传输也促进了内部Li⁺分布的均匀性。得益于此，在H-Si/C体系中没有形成成核热点，实现了无枝晶的锂金属致密沉积。

Self-Lithiation Homogenized Electron-Ion Distribution Interlayer for All-Solid-State Li Metal Batteries

沈馨，东南大学能源与环境学院至善博士后。主要研究方向为高比能锂电池、力-电化学-热多场耦合机制与相场方法。2017年本科毕业于北京理工大学能源化学工程系；2022年博士毕业于清华大学化学工程系（导师：张强教授）；2022-2024任职于宁德新能源科技有限公司；2025年1月加入东南大学。以（共同）第一/通讯作者身份在Adv Energy Mater，Fundamental Res等国际国内高水平期刊上发表论文11篇，包括4篇ESI高被引论文，总被引5700余次，H因子31。

程新兵，东南大学教授/博导，能源与环境学院副院长。长期从事高安全电化学储能，尤其涉及锂金属电池、固态电池、磷酸铁锂电池等相关工作。共发表SCI论文140余篇，他引36000余次，H因子83。以（共同）第一/通讯作者在Chem Rev、Nat Commun、Sci Adv、Chem、Joule、Adv Mater、Angew Chem Int Ed等期刊发表论文50余篇。授权中国专利12项，主持国自然重大培育基金、江苏省杰出青年基金等。获得教育部青年长江学者、东南大学五四青年奖章、科睿唯安高被引学者、爱思唯尔中国高被引学者等荣誉，担任中国全固态电池产学研协同创新平台专家委员、中国颗粒学会能源颗粒材料专委会秘书长等职务。

沈乃潞，东南大学能源与环境学院博士研究生，师从程新兵教授。主要从事高比能、长寿命的全固态锂金属电池研究。以第一作者在Advanced Functional Materials，ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Applied Surface Science等期刊共发表SCI论文5篇 。

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