港中大/中科院物理所/港中深/港城合作发表Nano Letters：纳米异质结稳定的低配位二维Pt纳米环用于高效碱性HER反应

通讯作者：陈也，苏东，柯志海，何其远

单位：香港中文大学，中科院物理所，香港中文大学（深圳），香港城市大学

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碱性条件下的电解水产氢技术在大规模工业应用中得到了广泛关注。尽管铂被认为是该过程中最具潜力的催化剂，但其高昂的成本以及在碱性氢析出反应中额外的H2O解离步骤带来的高能垒限制了其大规模实际应用。为了克服这些问题，设计和制备新型铂基纳米催化剂以引入更多高活性位点，从而实现更高的本征HER活性和稳定性成为迫切需求。然而，克服上述挑战时面临一个普遍存在的矛盾，即如何同时构建既有高活性又有高稳定性的催化剂表面纳米结构。前者需要高活性且亚稳态的原子位点以降低HER中间步骤的能垒，而后者则要求表面原子在长期（例如>100小时）的连续吸附和脱附过程中保持稳定。在本研究中，作者通过设计一种特殊的纳米异质结，使其既具有丰富的表面缺陷，又具有优异的结构稳定性。这一设计和合成理念或可为更多应用场景、更多类型的纳米催化剂设计提供新思路。

近日，香港中文大学陈也教授与中科院物理所苏东教授，香港中文大学（深圳）柯志海教授，香港城市大学何其远教授等合作，在期刊Nano Letters上发表题为“Undercoordinated Two-Dimensional Pt Nanoring Stabilized by a Ring-on-Sheet Nanoheterostructure for Highly Efficient Alkaline Hydrogen Evolution Reaction”的文章。该文章报道合成了具有丰富表面缺陷和超高稳定性的低配位数二维Rh@Pt纳米环异质结，该催化剂在碱性HER反应中展现了优异的活性和耐久性。

使用二维超薄Rh纳米片作为模版，通过改变沉积Pt的反应气氛调节沉积模式，作者制备了独特的ring-on-sheet Rh@Pt纳米环和全包覆的Rh@Pt纳米盘两种纳米复合结构。作为模版，超薄Rh纳米片在Pt选择性生长在其边缘后能保持完好，并通过表面限制效应极大地稳定了沉积的Pt环，从而形成了一种独特且超稳定的坑状Rh@Pt纳米环异质结。

二维Rh@Pt纳米环表面在轴向和横向方向上均具有高密度的低配位活性位点，这些活性位点通过坑状纳米结构获得了良好的局域稳定性。利用原子分辨率的球差透射电子显微镜，作者对Rh@Pt纳米环的表面缺陷进行了全面的可视化表征。在其粗糙的内表面上发现了大量的空位和其它表面缺陷，这些缺陷赋予了Rh@Pt纳米环高密度的低配位活性位点。

Rh@Pt纳米环异质结构在碱性HER反应中表现出极高的活性和稳定性，优于无缺陷、全覆盖的Rh@Pt核壳结构以及商业化的Pt/C催化剂。具体而言，Rh@Pt纳米环在−10 mA cm⁻²电流密度下的过电位仅为19 mV，并且在50 mA cm⁻²电流密度下至少能保持160小时的稳定性。重要的是，Rh@Pt NR在50 mA cm⁻²电流密度下经过160小时的长期稳定性测试后，其精细结构依然保持完好。

Undercoordinated Two-Dimensional Pt Nanoring Stabilized by a Ring-on-Sheet Nanoheterostructure for Highly Efficient Alkaline Hydrogen Evolution Reaction

文章第一作者：马晨，陈玮玮，吴严洁，王文彬

文章通讯作者：陈也教授、苏东教授、柯志海教授、何其远教授

香港中文大学陈也教授课题组主要从事金属基纳米材料的湿化学合成、精细表征、构效关系研究和在催化、生物医药等领域的应用。课题组主页：https://chengroupcuhk.org/