黄辉教授、蔡芸皓副教授，NC：通过抑制三线态激子形成和非辐射复合实现高效的有机太阳能电池

第一作者：李聪琪，姚果，古晓斌

通讯作者：蔡芸皓*，黄辉*

单位：中国科学院大学

有机太阳能电池（OSCs）因具有质量轻、本征柔性，可溶液法加工等优点而受到国内外的广泛关注并在过去十年取得了显著的进步。OSCs的短路电流和填充因子与无机太阳能电池相当，然而其能量转化效率仍落后于无机太阳能电池，这主要是由于其较大的非辐射能量损失（∆Enr）导致的其开路电压（Voc）较低。三线态激子（T1）的形成被认为是产生非辐射能量损失的主要来源之一。降低反向电荷转移速率可以为三线态（3CT）电荷转移激子解离提供时间，从而减少三线态激子的生成。本工作通过降低电荷转移态能量无序策略，降低反向电荷转移速率，减小非辐射能量损失，获得高性能有机太阳能电池。

选择F-BTA3作为第三组分，其与N3-BO受体具有较好的相容性。以D18:N3-BO:F-BTA3三元体系制备的有机太阳能电池获得了20.25%的能量转化效率（认证效率为19.82%），其开路电压为0.924 V，短路电流为26.77 mA cm^-2，填充因子为81.85%，这是迄今为止报道的有机太阳能电池的最高效率之一。同时，三元薄膜表现出更紧密的分子堆积及双向纤维网络形貌，三元器件表现出更加有效的电荷产生及更加平衡的电荷传输，进而获得优异的光伏性能。

在Marcus理论框架下导出的理论中，利用电致发光和高灵敏的外量子效率特性对能量损失进行了详细分析，以深入了解器件的∆Enr差异。D18:N3-BO、D18:F-BTA3和D18:N3-BO:F-BTA3体系的能量损失分别为0.550、0.732和0.534 eV。其中，D18:N3-BO:F-BTA3器件的∆Enr为0.183 eV，低于D18:N3-BO（0.195 eV）和D18:F-BTA3的器件（0.288 eV）。所获得的∆Enr是OSC迄今为止报告的PCE超过19%体系的最小值。

通过瞬态吸收光谱测试，进一步研究三线态激子的动力学行为。D18:N3-BO和D18:N3-BO:F-BTA3薄膜的瞬态吸收在1450 nm处出现持续到ns的光致吸收峰。通过敏化试验，该信号被证明为N3-BO的三线态激子的特征信号。无论激发给体还是受体，D18:N3-BO:F-BTA3薄膜中三线态激子的产生量及速率相比D18:N3-BO薄膜均变小，表明三元薄膜中抑制的反向电荷转移速率。

通过电学测试及动力学模拟，对有机太阳能电池器件的电荷转移态能量无序进行表征。结果表明，D18:N3-BO:F-BTA3具有较低的能量无序及减弱的3CT与T1耦合。三元体系较低的能量无序导致空间上更加离域的极化子对分布，与局域三线态激子的空间重叠减少，从而减小耦合。最终，根据Marcus半经验公式，D18:N3-BO:F-BTA3体系的反向电荷转移速率（1.73 × 10¹³ s^-1）低于D18:N3-BO体系的反向电荷转移速率（3.52 × 10¹³ s^-1），这与瞬态吸收及非辐射能量损失的结果一致。

蔡芸皓副教授简介：蔡芸皓副教授长期从事有机光电功能材料与器件的相关研究，以第一作者/通讯作者在Nat. Commun.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.等期刊上发表论文50余篇（他引4000余次），其中第一作者/通讯作者24篇。入选中国科学院“百人计划，获得国家自然科学基金面上基金、国家自然科学基金青年基金、博士后创新人才支持计划、博士后面上项目资助等。

黄辉教授简介：黄辉教授主要从事有机/高分子半导体材料的合成和应用研究，迄今发表高水平学术论文140余篇，其中包括：Nat. Mater.、Nat. Chem.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、CCS Chem.等国内外顶尖学术刊物。目前任中国化学会副秘书长、分子聚集发光委员会、高分子学科委员会委员、InfoMat、Sci. China Chem.编委等。先后获得多项奖励与荣誉，包括中国化学会-巴斯夫公司青年知识创新奖、中科院朱李月华优秀教师奖、中科院优秀导师奖等，获国家杰出青年基金的资助。