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文 章 信 息
西北工业大学王洪强教授团队Appl.Catal.B Environ：质子受体干预水解策略制备高稳定FeOOH（α+β）催化剂助力高效光电化学水氧化
第一作者：王诗园，焦梦佳
通讯作者：简洁*，王洪强教授*
单位：西北工业大学
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研 究 背 景
开发具有良好光电性能的BiVO4 （BVO）光阳极对于推进光电化学（PEC）水氧化的应用具有重要意义。然而，由于严重的表面载流子复合、缓慢的水氧化动力学和较差的稳定性，其在太阳能转换中的应用仍受到很大限制。在BVO光阳极上负载羟基氧化铁（FeOOH）析氧催化剂（OECs）可以有效地提取空穴，并加速表面水氧化动力学，同时降低过电位，是解决BVO表面问题有效且实际的策略。然而，当前广泛使用的FeOOH通常由于其非晶结构而在光电化学反应中表现出较差的稳定性，限制了其催化活性及长期稳定性。在BVO光阳极上负载高结晶化的混合相FeOOH OECs，可以同时提高载流子转移效率和OER活性，是构建高性能稳定的PEC光阳极的重要途径。但如何精确调节水解动力学以产生理想的结晶混合相FeOOH以实现可行的PEC水分解仍然是一个重大挑战。
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文 章 简 介
基于此，来自西北工业大学的王洪强教授团队，在国际知名期刊Appl.Catal.B Environ上发表题为“Proton-Acceptor Interfered Hydrolysis Enabling Highly Stable FeOOH(α+β) Cocatalysts for Efficient Photoelectrochemical Water Oxidation”的文章。该工作通过调控质子受体DMSO干预铁盐水解过程，从而制备得到高稳定FeOOH（α+β）催化剂，用以助力钒酸铋光阳极实现高效光电化学水氧化，并深入研究其光电催化过程。
图1. (A)质子受体干预水解过程制备混合相FeOOH助催化剂的示意图；(B) BVO/FeOOH（α+β）光阳极中载流子转移过程和Fe2+循环再生促进薄膜稳定性示意图。
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本 文 要 点
要点一：
首次提出了质子受体干预水解策略制备混合结晶相FeOOH（α+β）助催化剂，充分阐明质子受体干预的水解过程及混合相形成机理。
要点二：
通过实验和DFT计算，证明了混合相FeOOH（α+β）助催化剂中的氧空位和Fe2+活性位点促进薄膜表面的空穴传输和水氧化活性。
要点三：
验证并阐明了FeOOH（α+β）助催化剂中循环再生的活性Fe2+位点对提升BVO光阳极稳定性的积极影响。
要点四：
获得了高光电化学稳定性的BVO/FeOOH（α+β）光阳极薄膜， 25 cm-2大面积薄膜也具有优异光电化学性能。
图1. BVO/FeOOH薄膜的形貌表征：(A) BVO, (B) BVO/FeOOH（β）和(C) BVO/FeOOH（α+β）的SEM图像；(D) BVO/FeOOH（α+β）的TEM图像；(E) BVO/FeOOH（α+β）的HRTEM图像（(D)中以黄色标记的区域）；BVO/FeOOH（α+β）薄膜的(F) α-FeOOH（图(E)中红色标记区域）和(G) β-FeOOH（图(E)中蓝色标记区域）的FFT变换图像；(H) BVO/FeOOH（α+β）的TEM-EDS分析。
图2. (A)不同BVO/FeOOH薄膜的FTIR光谱；(B)在20℃下，不同水与DMSO比例溶剂的PH值；(C)不同水与DMSO比例的溶剂照片；(D)质子受体引入化学浴沉积中不同相FeOOH的形成过程示意图。
图3. 不同BVO/FeOOH薄膜的(A) J-V曲线，(B) IPCE谱，(C) EIS曲线，(D)表面载流子注入效率和(E)在1.23 VRHE下的长期稳定性；(F) 本工作中BVO/FeOOH（α+β）光阳极与先前报道的FeOOH基BVO光阳极的电流密度和稳定性的比较；不同BVO/FeOOH薄膜的(G)电流密度-扫描速率曲线，(H) Tafel斜率曲线和(I) UV- Vis吸收光谱（插入：由UV/Vis吸收光谱得出的tac图）。
图4. 不同BVO/FeOOH薄膜(A) OCP推导的n， (B) IMPS的Nyquist图，(C) Ktrans和Krec速率常数，(D)在0.4 VRHE下测得的阴极光电流曲线的延迟，(E)利用Gärtner模型推断Lp的ln（1 - η）与（E - φfb）1/2的关系图和(F) O 1s峰的XPS光谱；(G)不同BVO/FeOOH薄膜的EPR谱；(H)不同BVO/FeOOH薄膜Fe 2p峰的XPS光谱；(1) FeO、Fe2O3、BVO/FeOOH（β）、BVO/FeOOH（α+β）和BVO/FeOOH（β）样品的归一化Fe k边XANES光谱。
图5. (A) FeOOH和(B) FeOOH-Fe2 +对OER过程OH*、O*和OOH*吸附的优化构型和反应途径（紫球：Fe原子；粉色球：O原子；灰球：氢原子)；在(C) 0V和(D) 1.23 V电位下OER各步对应的吉布斯自由能图。(E)稳定性试验前后BVO/FeOOH（α+β）膜Fe 2p的Fe2+和Fe3+饼状图。(F) 大面积BVO光阳极（25 cm-2）的光电化学稳定性 (插入图左：大面积光阳极的图像；右：稳定性测试时PEC反应的图像)。
该工作展示了一种质子受体干预水解策略来调节BVO光阳极上修饰的混合相FeOOH（α+β）助催化剂。结合实验分析和DFT计算， FeOOH（α+β）中丰富的OV有效地促进了空穴转移，而丰富的Fe2+位点更活跃地吸附H2O进行水氧化。此外，丰富的且能够循环再生的Fe2+位点确保了析氧助催化剂持续的催化活性，从而提高了复合光阳极薄膜的PEC稳定性。得益于上述优化，BVO/FeOOH（α+β）光阳极在1.23 VRHE （AM 1.5 G, 100 mW cm-2）下的光电流密度达到4.88 mA cm-2，并具有130小时PEC工作稳定性。此外大面积BVO/FeOOH（α+β）光阳极模块（25 cm2）也具有优异的光电化学性能。该工作为可持续太阳能转换的高效稳定的PEC光电极提供了新思路。
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文 章 链 接
Proton-Acceptor Interfered Hydrolysis Enabling Highly Stable FeOOH(α+β) Cocatalysts for Efficient Photoelectrochemical Water Oxidation”
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125026
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通 讯 作 者 简 介
杨远教授简介：2007年本科毕业于北京大学物理学院，博士师从斯坦福大学材料科学与工程系崔屹教授，随后在麻省理工学院陈刚院士课题组从事博士后研究工作。2015年加入哥伦比亚大学，现为工程学院应用物理与应用数学系材料科学与工程专业副教授。长期从事储能材料和热能管理材料的研究和开发。以通讯作者身份在Science, Joule, Nature Communications., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Nano Lett. 等学术刊物上发表多篇研究论文。至今已发表论文80余篇，被引用23,000 余次，H因子42。
王洪强教授简介：山东济南人，西北工业大学教授，材料学院副院长。国家级领军人才，英国皇家化学会会士。2008年于中科院固体物理研究所获凝聚态物理专业博士学位，后分别在日本、德国、英国从事博士后研究工作。曾获国家海外高层次青年人才、德国洪堡学者、欧盟玛丽居里学者。现担任总装X材料专家组成员、国家重点研发计划“高端功能与智能材料”专项指南编制专家、国家重点研发计划首席科学家、中国体视学会材料科学分会副主任委员、陕西省空天动力系统先进功能材料设计与制造技术学科创新引智基地负责人、陕西省材料基因工程与智能科学“一带一路”国际联合实验室主任、陕西省重点科技创新团队负责人、陕西省纳米科技学会副理事长等职。长期从事先进能源与催化材料基础及应用研究，系统开展了纳米晶激光植入低碳能源器件研究工作，以第一/通讯作者在 Chem. Soc. Rev.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Sci. Adv.、Nat. Commun.等材料领域国际重要期刊发表 SCI 论文130余篇，H因子60。
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课 题 组 介 绍
王洪强教授团队隶属于西北工业大学纳米能源材料研究中心和凝固技术国家重点实验室，面向国家“双碳”战略对高性能低碳能源器件的重大需求，重点开展纳米胶体的液相激光制造与应用研究。团队主要研究方向：钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells)、太阳能制氢(Solar Hydrogen Generation)、高比能二次电池 （Lithium/Lithium Sulphur Batteries）、量子点显示（QLED）、激光物质相互作用（Laser Matter Interation）、界面超声（Interfacaial Sonochemistry）
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