北林文甲龙、袁同琦教授AFM：纤维素纳米纤维增强的低共熔溶剂凝胶电解质用于高性能柔性固态超级电容器

第一作者：徐玲花

通讯作者：文甲龙*，袁同琦*

单位：北京林业大学

随着可穿戴电子设备和智能柔性器件的迅速发展，兼具高能量密度、优异循环稳定性和快速充放电能力的固态超级电容器（SCs）成为当前能源存储领域的研究热点。然而，传统凝胶电解质仍面临多重关键挑战：其离子电导率有限、工作电压窗口窄，导致能量密度不足；同时，水凝胶类材料存在干燥或冻结风险，严重制约其在高温或低温环境中的稳定运行；此外，其力学强度不足、电极界面黏附性差、自修复能力欠缺，也限制了器件的长期可靠性和灵活性。近年来，绿色低共熔溶剂（DES）因具备良好的电化学稳定性和环境友好性，在构建新型凝胶电解质中受到关注。若能将DES与可再生的高强度纳米材料——如纤维素纳米纤维（CNF）结合，有望在提升电解质导电性、力学性能和环境适应性的同时，引入自修复与强界面黏附特性。但如何实现多性能协同优化，仍是当前该领域的核心难题。

基于此，北京林业大学文甲龙教授和袁同琦教授在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Deep Eutectic Solvent Gel Electrolytes Reinforced with Cellulose Nanofibers for High-Performance Flexible Solid-State Supercapacitors”的研究论文。该文章提出并系统验证了一种“纤维素纳米纤维（CNF）增强的聚丙烯酸-低共熔溶剂（PAA/DES）”离子凝胶体系，构建了具有宽温度范围、高离子电导率、优异机械韧性、自修复及强黏附性能的多功能型凝胶电解质。

图1. 多功能离子凝胶电解质和柔性超级电容器的制备过程。

通过在PAA/DES凝胶体系中引入天然来源的纤维素纳米纤维（CNF），在分子层面建立了丰富的氢键和动态网络结构，显著增强了凝胶的结构稳定性与离子迁移能力；CNF作为刚性纳米骨架，不仅提升了凝胶的力学强度，还通过其表面的羟基与PAA和DES中的功能基团形成动态氢键，有效促进了应力分散和离子传导通道的形成；优化后的离子凝胶电解质在室温下展现出高达45.5 mS cm⁻¹的离子电导率，并在−20 °C至60 °C的宽温度范围内维持稳定，为柔性器件提供了稳定的电化学支撑。

图2. 离子凝胶的物理化学性质。

图3. 离子凝胶的力学性能。

要点二：黏附与自修复性能协同，实现界面稳定化

该凝胶材料展现出出色的界面黏附性能，尤其在金属片、碳布、泡沫镍等多种基底上均能牢固附着，最大黏附强度达到83.1 kPa，有效避免了电极与电解质界面脱层问题;同时，凝胶中引入的大量动态氢键与离子相互作用赋予其优异的自修复特性，在无外力作用下于室温自愈合24小时后，即可恢复结构完整性与良好的离子传导性（离子电导率恢复至原始状态的90%以上），显著提升了器件可靠性与使用寿命。

图4. 离子凝胶的自黏附和自修复特性。

要点三：柔性超级电容器的构建与功能验证

以PAA/DES/CNF离子凝胶为电解质构建的柔性固态超级电容器，在1 A g⁻¹电流密度下实现了94.4 F g⁻¹的高比电容，同时展现出优异的循环稳定性，5000次充放电循环后容量保持率仍达90%以上；器件可在严寒（−20 ℃）、高温（60 ℃）以及多种机械变形（压缩和弯曲）状态下稳定运行，表现出优异的环境适应性与力学柔韧性；在串并联拓展后，可稳定点亮LED负载，进一步验证了其在柔性储能系统中的实际潜力。

图5. 基于离子凝胶组装的柔性超级电容器的电化学性能。

图6. 基于离子凝胶组装的柔性超级电容器的实际应用性能。

文甲龙教授简介：北京林业大学教授、博士生导师，木质素高值化利用国家创新联盟秘书长。长期从事木质素结构解译及其高值化利用，生物炼制技术等研究。目前主持/完成国家自然科学基金（4项）、重点研发子课题（3项）等科研项目十余项。以第一作者/通讯作者在ACS Nano, Green Chemistry, Chemical Engineering Journal, Bioresource Technology, ACS Sustainable Chemistry & Engineering等国际期刊发表80余篇（中科院一区Top论文60+），累计入选ESI高被引论文9篇，论文被SCI期刊他引8500余次, H指数54，连续五年（2020-2024年）入选爱思唯尔(Elsevier) 中国高被引学者，连续入选全球前2%顶尖科学家年度和终身榜单（World top 2% scientists），受邀参编木质素相关中英文专著7部，授权中国发明专利15件。曾获得梁希自然科学二等奖(2/5，2021年)、梁希青年论文奖（2014和2016年）、美国化学会会员奖（2015），教育部高等学校科技进步一等奖(10/15, 2015年)。