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山东大学,JACS:在硒化物衍生的NiCoOOH上解锁晶格氧,实现胺电氧化和高效制氢

山东大学,JACS:在硒化物衍生的NiCoOOH上解锁晶格氧,实现胺电氧化和高效制氢 科学材料站
2024-09-26
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导读:山东大学,JACS:在硒化物衍生的NiCoOOH上解锁晶格氧,实现胺电氧化和高效制氢



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文 章 信 息


在硒化物衍生的NiCoOOH上解锁晶格氧,实现胺电氧化和高效制氢

第一作者:chenlong

通讯作者:王建军*,刘宏*

单位:山东大学



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研 究 背 景


在化学合成领域,传统的腈合成路线受到一系列限制的影响,包括原子经济性差、使用有毒试剂和大量的能量需求,这带来了重大的环境和经济挑战。胺电催化脱氢制腈这种方法是传统氧化剂依赖性工艺的可持续和有效的替代方案。尽管如此,胺中C(sp3)-H和N(sp3)-H键的固有惰性通常导致脱氢步骤的高能垒。激活这些惰性键,特别是缺乏金属配位电子的C-H键,是实现高效制腈的关键。



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文 章 简 介


近日,来自山东大学晶体材料研究院的王建军教授和刘宏教授合作,在国际知名期刊JACS上发表题为“Unlocking Lattice Oxygen on Selenide-Derived NiCoOOH for Amine Electrooxidation and Efficient Hydrogen Production”的观点文章。该研究开发了一种基于 (NixCo1−x)Se2-R 电催化剂的胺电氧化新路径,实现了高效、选择性地将胺转化为腈。



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本 文 要 点


要点一:我们提出了一种新的电催化策略,采用独特设计的(NixCo1−x)Se2-R电催化剂,通过Se-O交换和电子轨道自旋操纵激活。该催化剂有效地产生M4+物质,从而能够活化晶格氧并简化胺的电氧化。


要点二:来自同位素标记、分子探针和理论计算分析表明,所得的源自活性晶格氧的过氧自由基中间体为胺到腈的电氧化过程提供了更低的能量。此外,以*Olat-O•为特征的过渡态结构的形成,具有降低的空间位阻,显著增强了反应动力学,并有助于C-H/N-H键的活化。


要点三:电催化剂在 1.315 V 的超低电位下可达到 20 mA cm-2,对丙腈的选择性超过99%,并在 560 小时内表现出卓越的稳定性。当与商用太阳能电池板集成时,该系统可提供15.4%的太阳能到氢的转换效率和出色的稳定性。



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文 章 链 接


Unlocking Lattice Oxygen on Selenide-Derived NiCoOOH for Amine Electrooxidation and Efficient Hydrogen Production

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09252



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通 讯 作 者 简 介


王建军教授简介:山东大学教授,博导,齐鲁青年学者,山东省优青。于中国科学院化学所获得博士学位。先后在爱尔兰利莫瑞克大学(UL)、瑞士联邦材料科学与技术研究所(EMPA)、西班牙光子科学研究所(ICFO)从事博士后研究工作。主要从事纳米材料设计、合成、性能调控及其在光/电催化等领域的应用研究。主持承担山东大学齐鲁青年学者人才项目、国家自然科学基金青年与面上项目、北京分子科学国家研究中心课题、深圳科创委面上项目、山东省自然科学基金优青项目和面上项目等科研项目10余项。在J. Am. Chem. Soc.(7篇)、National Science Review、Energy Environ. Sci.、Science Bulletin、Nano letters、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Science、Chinese J. Catal.等国际知名期刊上发表SCI收录论文80余篇,授权发明专利16项。其中,8篇入选高被/热点论文,部分研究成果被J. Am. Chem. Soc.、Small等期刊选为封面文章发表,并受到Nature China、Materials Views、材料人和能源学人等专业/综合学术媒体的广泛报道。获得中科院优博、中科院院长优秀奖、玛丽居里学者、唐敖庆化学奖、卢嘉锡优秀研究生奖、北京市优秀毕业生等奖励与资助。受邀担任《Molecules》编委、《Materials Letters》客座编辑、《EcoEnergy》和《International Journal of Smart and Nano Materials》首届青年编委会委员、全国研究生教育评估监测专家、“学术桥”评审专家、自然科学基金网评专家等。指导研究生获得华友奖学金、国家奖学金、优秀学生干部、优秀毕业生、山东大学研究生优秀成果奖等。JACS、Angew、EES等知名期刊邀请审稿人。


刘宏教授简介:山东大学晶体材料国家重点实验室,教授,博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者。中国硅酸盐学会晶体生长分会理事,中国光学学会材料专业委员会会员理事,中国材料研究学会纳米材料与器件分会理事。主要研究方向:组织工程与干细胞分化、生物传感与体外诊断、光电材料与纳米能源等。十年来,主持了包括十五、十一五、十二五、863、十三五国家重点研发项目和自然基金重点项目在内的十余项国家级科研项目,取得了重要进展。2004 至今,在包括Adv. Mater., Nano Letters,ACS Nano,J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater,Envir. Eng. Sci.等学术期刊上发表 SCI 文章 400 余篇,其中,影响因子大于 10 的超过 110 篇,个人文章总被引次数超过 23000 次,H 因子为 72,40 余篇文章被 Web of Science 的 ESI选为高被引用论文,文章入选 2013 年中国百篇最具影响国际学术论文、2015 和2019 年度进入英国皇家化学会期刊“Top 1% 高被引中国作者”榜单。2018、2019、2020 连续三年被科睿唯安评选为“全球高被引科学家”。应邀在化学顶尖期刊Chemical Society Review和材料顶尖期刊Advanced Materials和 Advanced Energy Materials 上发表综述性学术论文,在国际上产生重要影响。授权专利 40 余项,有关生化传感器研究在山东大学进行了千万元成果转让,与企业合作进行产业化生产。2019 年获山东省自然科学奖一等奖。


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