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文 章 信 息
钌掺杂MOF阵列结构用于硝酸根还原制氨和锌-硝酸根电池
第一作者:姚元蕙,魏晓飞,周海桥
通讯作者:毋芳芳,戴昉纳,高鹏,叶伟
单位:杭州师范大学、浙江工业大学、中国石油大学
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研 究 背 景
氨是一种重要的大宗化工产品,其主要用于合成人工氮肥、含氮化合物、药物、染料等。工业上氨合成主要依赖于具有百年历史的Haber−Bosch工艺,该工艺在高温(400−500 °C)、高压(150−300 atm)下通过氮气和氢气反应生成氨。Haber−Bosch工艺的最主要问题在于该工艺能耗极大,需要消耗大量化石燃料,导致严重的碳排放。合成氨工业每年消耗的能源约占全球年能源消耗总量的1%左右,在双碳目标的背景下,寻找高效、绿色的氨合成新工艺是非常重要的。
自然界水体中存在大量的硝酸盐,其主要来源于生活污水、人畜粪便、工业废水以及核废水。硝酸盐的广泛存在严重威胁着人类的安全,通过电驱动将水体中的硝酸盐转化成氨不仅可以实现水体中硝酸盐的去除,同时可以得到有价值的氨,实现人工氮循环。然而目前,硝酸盐还原制氨还面临着氨生成活性低,法拉第效率低以及氨分电流密度低等问题。基于此,本研究发展了基于调控金属有机框架材料的d-带中心策略来激活MOF金属节点的催化活性,通过在金属有机框架中引入Ru掺杂,极大提高了MOF的催化活性。进一步将该电极组装成锌-硝酸盐电池,实现了一石三鸟的目标:电能输出,硝酸盐去除和合成氨。
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文 章 简 介
近日,来自杭州师范大学叶伟副教授、高鹏教授与中国石油大学的戴昉纳教授,浙江工业大学的毋芳芳副教授合作,在国际知名期刊ACS Catalysis上发表题为“Regulating the d‑Band Center of Metal−Organic Frameworks for Efficient Nitrate Reduction Reaction and Zinc-Nitrate Battery”的研究文章。该研究报道了一种通过调控金属有机框架的d-带中心策略来提升硝酸根还原制氨和锌-硝酸盐电池性能。
图1. Ru掺杂Ni-MOF阵列结构用于硝酸根还原制氨性能的理论计算。
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本 文 要 点
要点一:通过在MOF中引入Ru掺杂来激活Ni金属节点的催化活性,使得掺杂后的MOF阵列催化剂表现出优异的硝酸盐还原活性与法拉第效率。
要点二:Ru掺杂使得Ni位点的d-带中心上移,有效调控了催化过程中氮中间体在催化位点表面的吸附强度,提高了催化活性。
要点三:进一步将该阵列电极组装成锌-硝酸盐电池,实现了较好的电池输出电压和输出功率,最终实现了一石三鸟的目标:电能输出,硝酸盐去除和合成氨。
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文 章 链 接
Regulating the d‑Band Center of Metal−Organic Frameworks for Efficient Nitrate Reduction Reaction and Zinc-Nitrate Battery
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.4c04340
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通 讯 作 者 简 介
叶伟,杭州师范大学副教授。2015年于山东大学获得理学博士学位,同年进入中国科学技术大学从事博士后研究。2018年进入杭州师范大学材料与化学化工学院工作。研究方向为先进功能材料合成方法学;光/电化学能源转化;有机电合成。
近年来主持国家青年基金一项,浙江省青年基金一项,浙江省教育厅项目一项。以第一/通讯作者在Nat. Commun., Angew. Chem., Chem, ACS Catal., Nano Enegry, Appl. Catal. B: Environ.等期刊上发表文章50余篇。授权中国发明专利20项,入选浙江省首批高校领军人才青年优秀人才。
高鹏,杭州师范大学材料与化工学院教授、博士生导师。长期从事催化材料、储能材料、纳米化学、金属-碳杂化材料相关教学与科研工作。率先提出了多位点储氢理论体系,开发出可逆储氢容量达到国际最高值 (12.2 wt%) 的材料;提出制-储氢一体化材料体系,氢生成到氢储存转化效率接近100%;在多个国际著名杂志发表研究论文120余篇,他引4600余次,其中5篇入选ESI高被引论文,个人H因子45;已获国家授权发明专利11项,并转化4项;曾获教育部新世纪优秀人才、浙江省“万人计划”科技创新领军人才、黑龙江省自然科学一等奖 (两项)。
戴昉纳,中国石油大学(华东)教授、博士生导师、优秀青年基金获得者。自2006年从事科研工作以来,围绕金属-有机框架在结构设计与调控、低碳烃分离、催化转化领域展开基础研究。科研工作得到国家自然科学基金面上项目和青年项目、省自然科学基金重点项目等8项纵向项目支持;于2013年获得全国百篇优秀博士论文提名、2023年获得山东省泰山学者青年专家等;以第一/通讯作者总计发表包括J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.等在内的高质量SCI收录论文115篇;授权发明专利10项。
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