北京化工大学齐胜利教授、武德珍教授Small:功能化隔膜设计构建局部微导电的聚酰亚胺@银微球涂层实现均匀锂沉积

通过亲锂聚酰亚胺@银(PI@Ag)微球涂层实现的隔膜工程，用于调控Li的电化学沉积

第一作者：王召意

通讯作者：齐胜利

单位：北京化工大学

金属锂具有极高的理论比容量和极低的氧化还原电位，是一种极具前景的新一代储能电池（锂硫、锂空、固态金属电池等）负极材料。然而，以金属锂作为负极存在相互牵制的挑战，包括充放电过程中的锂枝晶生长、固态电解质界面膜不稳定性及伴随的巨大体积变化等，不仅降低电池效率、缩短使用寿命，还带来不可忽视的安全隐患，长期制约其实际应用。

解决锂枝晶生长、构建稳定的SEI界面层成为锂金属电池中的首要难题，目前大多数的研究都聚焦于锂金属阳极表面改性、构建人工SEI等。然而，金属锂对水、氧敏感，锂阳极表面改性的方法对环境要求苛刻，且成本很高，难以满足大规模生产的需求。

图一PI@Ag微球的制备及结构演变过程

图二 大规模制备的PI@Ag微球浆料及功能改性隔膜

本研究通过简单的离子交换-还原法在聚酰亚胺（PI）微球表面负载了银纳米晶，并且探究了离子交换浓度对银纳米颗粒大小及含量的影响。我们发现当AgNO3 浓度为0.4mol/L 时，银纳米颗粒以20 nm-30 nm的大小均匀的负载在PI微球表面。我们大规模制备了PI@Ag微球浆料及功能改性隔膜。

图三 PI@Ag功能隔膜诱导均匀锂沉积

对(PI@Ag)/PE隔膜在不同电流密度下进行锂的电镀剥离测试，我们发现(PI@Ag)/PE隔膜能够在1 mAh cm-1的低电流密度下以较低的过电位稳定循环2000h；并且在5 mAh cm-1的高电流密度下稳定循环500h，没有明显的过电位变化，而纯PE隔膜由于非极性的表面和不均匀的孔洞出现了明显的电压波动，表明不断地有枝晶生成刺穿SEI膜。通过界面阻抗和锂离子迁移数的测试也间接的证明了上述结果。

图四. PI@Ag功能隔膜的锂枝晶抑制效果

为了更直观的验证PI@Ag功能隔膜的锂枝晶抑制效果，我们观察了循环100圈后的锂金属阳极的表面形貌，对比纯PE隔膜的组装的电池，可以明显地观察到PI@Ag功能隔膜对应锂金属阳极的表面光滑平整，没有明显的枝晶状死锂，验证了PI@Ag功能隔膜的锂枝晶抑制效果。

图五.全电池的长循环性能

Zhaoyi Wang, Hanrui Xu, Kefan Liu, Nanxi Dong, Nanfang Jia, Bingxue Liu, Daolei Lin, Zheng Zhao, Guofeng Tian, Shengli Qi,* and Dezhen Wu. Separator Engineering Regulating Reversible Li Electrodeposition Enabled by Lithiophilic Polyimide@Ag Coating Layer for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Small, 2025, 2504870.

 DOI: 10.1002/smll.202504870

通讯作者：齐胜利，北京化工大学材料学院教授/博士生导师，作为项目负责人近年来承担教育部联合基金(青年人才基金)、国家973项目、国家自然科学基金面上项目和青年基金项目、江苏省杰出青年基金项目、校企合作产学研前瞻研究项目以及国际合作项目20余项。以第一作者或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater、Energy Storage Mater、Small等期刊上发表SCI收录论文100篇；授权发明专利50余项。

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