二维氮掺杂碳纳米片包覆多孔硅氧化物-海绵状复合负极材料，用作高能量密度锂离子电池- 大数跨境

首页

二维氮掺杂碳纳米片包覆多孔硅氧化物-海绵状复合负极材料，用作高能量密度锂离子电池

科学材料站

2025-06-12

导读：二维氮掺杂碳纳米片包覆多孔硅氧化物-海绵状复合负极材料，用作高能量密度锂离子电池

科学材料站

文章信息

二维氮掺杂碳纳米片包覆多孔硅氧化物-海绵状复合负极材料，用作高能量密度锂离子电池

第一作者：张早红

通讯作者：张锴*，潘家鸿*

单位：华北电力大学，广西大学

科学材料站

研究背景

一氧化硅（SiO）具有高达2680 mAh g⁻¹的理论比容量，因而受到越来越多的关注。在初始嵌锂过程中，SiO与锂发生不可逆反应，生成Li₂O和锂硅酸盐（如Li₂SiO₃、Li₂Si₂O₅和Li₄SiO₄），从而形成一个缓冲层以缓解体积变化。如此，SiO负极相比于硅（Si）负极展现出更佳的循环性能。但是，SiO在循环过程中经历高达200%的体积膨胀，这不可避免地导致负极导电网络的崩溃和不稳定固体电解质界面（SEI）膜的形成。其中，碳包覆已被广泛用于提升SiO负极的电子导电性并降低其体积膨胀；然而，电化学稳定性仍然较低，且SiO@C纳米复合材料的大规模合成依然是一个难题。

科学材料站

文章简介

近日，来自华北电力大学张锴教授与广西大学的潘家鸿教授团队，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Two-dimensional nitrogen-doped carbon nanosheets-coated porous SiO composites sponges for durable anode materials of high-energy lithium-ion batteries”的观点文章。探究了该二维材料的结构、形貌、化学组成以及导电性等特性，进一步详细分析了该二维材料在锂电方面的应用潜力。

具体为：该工作中，我们开发了一种简便的干法球磨工艺，用于大规模制备装饰有碳纳米片的海绵状SiO复合材料。该方法具有制备工艺简单、压实密度高、电子导电性强、离子扩散能力高以及结构稳定性优异等特点。通过将二维碳纳米片有效的包覆SiO，增强它的电子导电性，还增强了锂离子扩散系数，从而赋予SiO@2D-NC负极优异的电化学性能。该SiO@2D-NC负极在1.0 A g⁻¹电流密度下循环200次后，仍能保持954.6 mAh g⁻¹的可逆容量，甚至在在5.0 A g⁻¹高倍率下也能实现840.6 mAh g⁻¹的高容量。此外，SiO@2D-NC负极在50 ℃下储存16天后，容量保持率高达91.5%。以商用LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂（NCM811）为正极的全电池，在0.2C倍率下实现了174.1 mAh g⁻¹的可逆容量和82%的初始库仑效率，在0.5C倍率下循环100次后容量保持率约为82.4%，并提供了高达497.8 Wh kg⁻¹的能量密度。

科学材料站

本文要点

引言：当前液态锂离子电池主要使用传统的石墨负极，其理论容量仅为372 mAh g⁻¹，因此无法满足对高能量密度的需求目标。然而，硅基负极由于由于理论容量高、可观的工作电压，进而越来越受研究者们的关注。但是，硅基材料存在显著地体积膨胀效应和导电性差的本征特性，严重制约其实际应用。

科学材料站

图文展示

图1. 原理图和材料性质分析：（a）SiO@2D-NC复合材料的合示意图；(b) SiO、 SiO@g-C3N4和SiO@2D-NC的XRD谱图；(c) SiO@g-C3N4和SiO@2D-NC的N2吸附-脱附等温线和孔径分布；(d) SiO@g-C3N4和SiO@2D-NC的拉曼光谱和 (e) TGA曲线。

图2. XPS和导电特性分析：(a) SiO@g-C3N4和SiO@2D-NC的XPS全谱图，(b) Si 2p, (c) C 1s和(d) N 1s的高分辨率XPS光谱；(e) SiO和SiO@2D-NC的电阻曲线和 (f) 电子电导率曲线。

图3. 形貌和结构分析：(a) SiO, (b) SiO@g-C3N4和（c, d）SiO@2D-NC的SEM图；(e) C、(f) N、(g) Si元素的能谱图；（h, i）SiO@g-C3N4和（j, k） SiO@2D-NC的TEM图像，SiO@2D-NC的高分辨率TEM图像（I）和SAED模式图（m）。

图4. 半电池性能：(a) SiO@2D-NC阳极的CV曲线，(b, c) 0.2 A g−1时的循环性能曲线， SiO、SiO@g-C3N4和SiO@2D-NC阳极的 (d, e) 倍率性能和 (f) 相应的容量保持率，(g) 1.0 A g−1下循环曲线和(h) SiO、SiO@g-C3N4、SiO@c-NC和SiO@2D-NC阳极的CE和ACE曲线；(i) SiO、(j) SiO@g-C3N4和 (k) SiO@2D-NC阳极的dQ/dV曲线。

图5. 动力学分析：(a) SiO和(b) SiO@2D-NC阳极在不同扫描速率下的CV曲线； SiO、SiO@g-C3N4、SiO@2D-NC阳极的 (c) Ip与v1/2的关系和 (d) logi与logv的关系；(e-f) SiO@2D-NC阳极在不同扫描速率下的扩散和电容贡献比率。

图6. (a, b) SiO@2D-NC阳极的GITT曲线； SiO@2D-NC阳极的放电 (c) 和充电 (d)过的DLi+；(e) 50 ℃时的充放电曲线；在不同的存储时间条件下，不同温度下SiO和SiO@2D-NC阳极的 (f) 容量保持率和 (g) 恢复容量；存储16天后SiO和SiO@2D-NC阳极在 (h) 25 ℃和 (i) 50 ℃时的EIS曲线。

图7. SiO@2D-NC||NCM811全电池性能：(a) 前三个循环的CV曲线；(b) 前三圈循环充放电曲线；(c) NCM811半电池和全电池的循环性能；(d)与其他报道的SiO||NCM811全电池性能比较。

科学材料站

小结

一种具有多孔、类海绵结构的SiO@2D-NC材料已通过简便的干法球磨与烧结方法实现了大规模战略性合成。SiO@2D-NC展现出高压实密度、高电子导电性、高离子扩散能力以及优异的结构稳定性。2D-NC的引入不仅提升了SiO材料的电子导电性，还带来了更多的边缘位点和缺陷，为锂离子提供了额外的储存位点，并促进了Li⁺的扩散，从而增强了其电化学嵌锂性能和循环性能，尤其是在高倍率充放电条件下。此外，2D-NC与SiO的杂化能够有效缓解SiO的体积膨胀，为SiO在长期循环中的嵌/脱锂过程提供缓冲层，维持其结构稳定性。

科学材料站

文章链接

Two-dimensional nitrogen-doped carbon nanosheets-coated porous SiO composites sponges for durable anode materials of high-energy lithium-ion batteries

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164269

科学材料站

通讯作者简介

张锴教授简介：现就职于华北电力大学能源动力与机械工程学院。现任热电生产过程污染物监测与控制北京市重点实验室主任，中国颗粒学会理事、中国化工学会过程模拟及仿真专业委员会委员、英国皇家学会Chinese Fellow等。近年来，先后负责国家科技部863课题和基金委重点项目、国际合作项目和面上项目及省部级和企业委托项目30余项；获得了国家科技进步二等奖2项等。研究方向：（1）微波/等离子体等外场强化技术；（2）含碳固体废弃物资源化利用；（3）电化学材料及单元装置；（4）基于大数据的快速检测技术；（5）清洁高效燃烧发电与污染物控制。

潘家鸿教授简介：男，洪堡学者。现就职于广西大学资源环境与材料学院，任学术带头人。已在J. Am. Chem. Soc., Adv. Funct. Mater.等期刊上发表SCI论文100多篇，h-index：41。研究方向：a）环境与能源光（电）催化；b）电化学储能材料和器件；c）胶体颗粒的自组装合成；d）金属卤素钙钛矿光电转换材料。