北京化工大学宋宇飞组Small：多金属污染废水升级回收为高熵水滑石用于析氧反应

第一作者：李倩

通讯作者：陈祥*，宋宇飞*

单位：北京化工大学

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电动汽车（EV）行业的快速发展导致了高性能电池关键材料镍（Ni）的需求激增，全球EV销量市场份额已从2020年的4.2%增至2023年的15.8%。镍主要来源于硫化矿和红土镍矿，其冶炼过程中会释放伴生金属（如钴、铜、锌），导致多金属废水污染。由于不同金属的化学特性和相互作用，废水治理变得更加复杂。现有吸附剂通常对特定金属具有较强选择性，在复杂废水环境中难以同时高效去除多种金属，并且普遍存在吸附速率慢、去除效率低的问题

近日，来自北京化工大学的宋宇飞教授团队在国际知名期刊Small上发表题为“Upcycling of Multi-Metal Contaminated Wastewater into High-entropy Layered Double Hydroxide for Oxygen Evolution Reaction”的研究文章。该文章将CaFe水滑石用于多金属污染废水的治理，对Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺和Zn²⁺的去除率分别达到98.0%、98.6%、100%和100%。重金属通过对CaFe中Ca²⁺进行同晶取代，形成了高熵水滑石（CaCoNiCuZnFe）。同时，由于不同离子半径的金属的引入以及Ca²⁺的溶解，导致了晶格畸变和金属空位的形成。得益于高熵材料的稳定性及丰富的活性位点，CaCoNiCuZnFe在OER中表现出优异的催化性能，在10 mA cm²⁺电流密度下的过电位为310.7 mV，并在250小时内保持长期稳定性。本研究策略成功将多金属污染废水资源化，实现了环境修复与资源利用的双重目标。

通过准原位XRD和XAFS分析揭示了重金属的去除机理，即对Ca²⁺的同晶取代过程，由于不同离子半径的金属的引入和Ca²⁺的溶解，导致了晶格畸变和金属空位的形成

吸附产物CaCoNiCuZnFe具有良好的OER性能，在10 mA cm^-2下具有310.7 mV的过电位和250 h的长期稳定性，且不会造成二次污染，而CaFe在76 h后电流密度下降了28.5%，展现了吸附产物进行资源利用的可行性

Ni-O适中的共价性有利于OH*的去质子化和OH^-吸附，导致OOH*形成的能垒最低，从而使反应途径向晶格氧机制（LOM）偏移。此外金属空位促进了ONB的生成，使电子更容易从ONB中被移除，从而激活了晶格氧，两者协同触发晶格氧机制。

Upcycling of Multi-Metal Contaminated Wastewater into High-entropy Layered Double Hydroxide for Oxygen Evolution Reaction

宋宇飞，北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室主任、教授、博士生导师，国家杰出青年基金获得者，入选万人计划-科技创新领军人才。主要研究方向为基于多酸/水滑石类无机功能材料的结构设计与应用研究。至今为止，已在Nature Protocol., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc. 等刊物发表SCI收录学术论文330余篇，授权中国发明专利50余项，主编英文专著1部，参编中文和英文专著共3部。曾荣获中国石油和化学工业联合会科技进步一等奖两项。