重大La FREMD团队Nano Energy：低温净化中间相有效提高FAPbI3太阳能电池效率和稳定性

第一作者：高琴，王灿

通讯作者：Nabonswende Aida Nadege Ouedraogo，高兴宇，孙宽

单位：重庆大学，上海光源，国科大杭州高等研究院，复旦大学，日本关西大学，晶澳太阳能

基于FAPbI₃的钙钛矿太阳能电池（PSCs）是新一代光伏技术的杰出代表。尽管在光吸收能力和热稳定性方面优于其他钙钛矿材料，但其结晶过程的精确控制仍是一大挑战。这一瓶颈使得其实际功率转换效率（PCE）目前仅为26.54%，远未达到理论极限。因此，深入研究并精确调控FAPbI₃的结晶过程，对于充分发挥其在高效率PSCs中的潜力具有重要意义。

在FAPbI₃钙钛矿中，理想α黑相的形成往往伴随着非活性δ相的生成。这种现象不仅抑制了α-FAPbI₃的成核，还可能导致复杂多相薄膜和缺陷的产生。此外，由于FA⁺阳离子较大的离子半径（253 pm），高FA⁺浓度的钙钛矿薄膜会产生显著的残余应变。这种应变可能引起晶格畸变和结构不稳定，从而影响器件的长期稳定性和耐久性。因此，开发能够提高FAPbI₃薄膜结构质量的方法，对于优化电荷传输、减少缺陷和提高PSCs器件效率具有至关重要的作用。

目前，研究者们已经尝试了多种方法来改善FAPbI₃钙钛矿的结晶性能，包括缺陷钝化、组分工程、溶剂添加剂以及热退火/溶剂蒸气退火等后处理技术。其中，两步顺序沉积法在制备高质量钙钛矿薄膜和提升器件性能方面表现出显著优势。然而，前驱体薄膜中复杂中间相（特别是在FA基钙钛矿体系中）的存在，限制了该方法的进一步发展。因此，如何纯化前驱体薄膜中的中间体和复杂相，以及精确调控纯FA钙钛矿的结晶过程，已成为该领域亟待解决的关键问题。

在这项研究中，作者深入探讨了低温处理（Low-temperature treatment, LTT）对两步沉积法制备的FAPbI₃钙钛矿薄膜结晶过程的影响。实验方法如下：首先，在碘化铅（PbI₂）薄膜上旋涂有机盐后，迅速将其置于氮气手套箱中的10℃冷板上处理5分钟，然后在空气环境中进行退火。作者将这种10℃的预处理定义为LTT工艺，而未经处理的对照组则被称为Control。表征结果显示，LTT工艺能有效地抑制PbI₂-DMSO和2H相复合物的形成，从而显著提高薄膜的结晶度和质量。

经过LTT处理的钙钛矿太阳能电池显示出更低的缺陷密度、更强的载流子传输能力以及受抑制的非辐射复合。这些优势使得器件在光电转换效率（PCE）上取得了显著提升，达到了25.43%。此外，这些器件在暗态储存条件下表现出出色的长期稳定性。在低湿度环境（20°C，20% RH）中存放约1000小时后，它们的性能仍能保持在初始PCE的90%以上。这一发现为钙钛矿太阳能电池的高效稳定运行提供了有力支持。

1 本研究提出了一种创新的低温处理（LTT）策略，可有效抑制FAPbI₃钙钛矿薄膜结晶过程中的不良中间相的形成，从而显著提升薄膜质量。

2. 经LTT处理的钙钛矿太阳能电池实现了高达25.43%的功率转换效率（PCE），远超对照组器件，同时表现出更强的电荷传输能力和更低的缺陷密度。

3. 通过采用原位表征技术（如掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和光致发光光谱），研究团队深入揭示了LTT如何促进纯相形成并加速整体结晶动力学，为理解结晶过程提供了重要依据。研究表明，LTT工艺能有效抑制复杂DMSO基相的形成，从而获得更均匀稳定的中间态，为后续钙钛矿薄膜的结晶创造了有利条件。

4 纯4H相在低温条件下作为结构模板，促进α-FAPbI₃的结晶，减少缺陷，提高均匀性。因此，该工艺通过抑制非辐射复合来提高最终的钙钛矿质量。

Low-Temperature Purification of Intermediate Phases for Enhanced Stability and Efficiency in FAPbI₃ Solar Cells

高琴简介：重庆大学2022级博士生，研究方向为高效稳定钙钛矿太阳能电池。

Nabonswendé Aïda Nadège Ouedraogo博士简介：2021年，OUEDRAOGO博士获得北京理工大学材料科学与工程博士学位。在钙钛矿太阳能电池器件方面拥有丰富的研究经验和积极的心态。基于她的出色工作，她在《Advanced Energy Materials》（IF=24.4）、《Nano Energy》（IF=16.6）、《Renewable and Sustainable Energy Reviews》（IF=15.9）、《Small》（IF=13.3）等高影响因子期刊上发表了20多篇SCI学术文章。

OUEDRAOGO博士目前的研究兴趣主要集中在新能源光电材料和器件，特别是钙钛矿、有机和柔性太阳能电池。

高兴宇教授简介：博士生导师，科睿唯安全球“高被引科学家”，中国科学院上海高等研究院张江实验室研究员，上海光源生命科学研究部副主任和上海光源线站工程衍射散射分总体，负责上海光源衍射线站和二期衍射散射相关线站建设。高教授主要研究领域为表面科学和材料科学，包括磁性超薄膜和磁性纳米材料制备及定性；自组装表面磁性纳米材料；低维度对物理性质的影响；有机分子薄膜和有机分子纳米材料制备及定性；同步辐射技术XPS, UPS, PED, XAS/XANES,XMCD, XAFS, PEEM, XRD在表面科学和材料科学的运用；碳基材料，如金刚石和石墨烯（Graphene）的研究。

柔性可再生能源材料与器件实验室（Laboratory of Flexible Renewable Energy Materials & Devices, La FREMD）成立于2019年，依托单位为重庆大学能源与动力工程学院，所属学院的低品位能源利用技术及系统教育部重点实验室。与新加坡国立大学材料学院合作于2018年成立重庆大学-新加坡国立大学新能源材料与器件国际研发中心。拥有一支由教授、副教授、讲师、工程师、博士生和硕士生组成的70多人研究团队。近年来对于光伏材料、热电材料、导电高分子、光热转换材料、柔性储能材料等方面开展了大量研究工作，并取得了突出的研究成果。团队结合制备、测试、表征等实验技术，基于第一性原理计算、分子动力学、机器学习等方法，具有对新能源材料从机理解释、性能预测、材料设计、材料筛选、材料合成到器件实现全覆盖的研究能力。

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