西工大王天帅Small：多功能描述符设计用于室温钠硫电池的钒基双原子催化剂

第一作者：崔凯

通讯作者：王天帅

单位：西北工业大学

室温钠硫电池（RT-SSBs）具有高理论能量密度、低成本和原材料资源丰富等优点，被视为一种极具潜力的大规模储能技术。然而，RT-SSBs的正极材料设计面临着多硫化物穿梭和充放电动力学缓慢等问题，限制了其实际应用。双原子催化剂（DACs）相对于传统单原子催化剂因存在金属原子之间的d-d轨道耦合效应，赋予了其更多的电子调制可能性，在解决RT-SSBs问题方面具备潜力。但如何选择合适的DACs金属原子组合，使其同时满足RT-SSBs的多功能需求仍是一个挑战。本文采用第一性原理计算以及可解释性的机器学习揭示了d-d轨道耦合效应对钒基DACs催化性能的影响，并构建了可以同时预测DACs对多硫化物的吸附能、钠离子的迁移、放电反应能垒和Na₂S分解能垒的多功能描述符，为RT-SSBs双金属催化剂的理论设计提供了一定的指导意义。

基于此，来自西北工业大学的王天帅副教授，在材料领域期刊《Small》上发表题为“Multi-Functional Descriptor Design of V-Based Double Atomic Catalysts for Room Temperature Sodium-Sulfur Batteries”的理论研究文章。该文章揭示了钒基双原子催化剂中d-d轨道耦合效应对其催化性能的影响，并通过多任务机器学习开发了一个三维多功能描述符（Ce, Vm, Ra）。该描述符可以同时预测多硫化钠在DACs上的吸附能、Na₂S分解能垒、Na迁移能势和放电反应能垒，克服了传统描述符只能预测材料单一性能的局限性。

图1. 用于预测V基DACs催化性能的三维多功能描述符。

通过理论计算分析证实了在不同钒基双原子催化剂(DAC-VX)中钒原子和引入金属原子之间存在金属键。并且在d-d轨道耦合的影响下，DACs中钒原子的d带中心相比SAC中钒原子的d带中心向上移动，说明异相金属原子的引入，能够改变钒原子d轨道的能级分布，也赋予了催化剂更多的电子结构调控可能性。

要点二：阐明了DACs的本征电子结构与其催化性能之间的关联

使用投影态密度（PDOS）和电子局域函数（ELF）等手段分析出不同金属原子的引入会导致不同的d-d轨道耦合强度和电子结构，从而影响其对多硫化物的吸附能、Na离子迁移能垒和放电反应能垒。发现DACs在抑制穿梭效应和降低反应能垒方面具有显著优势。同时还通过双原子催化剂是否能与可溶性多硫化钠（SNaPSs）形成双金属-硫键，将催化剂分为DAC-Ⅰ和DAC-Ⅱ不同类别。DAC-I由于可以与SNaPSs形成双金属硫键，因此具有更强的吸附能和抑制穿梭效应的能力，但放电反应能垒较高。DAC-II则具有更低的放电反应能垒，但吸附能和抑制穿梭效应的能力相对较弱。

要点三：多功能描述符预测钒基双原子催化剂催化性能

使用了独立筛选和稀疏化操作MTL-SISSO方法对DACs中异相金属原子的11个物理特征进行识别和搜索，得到能够同时预测多硫化钠在DAC-VX上的吸附能、Na₂S分解能垒、Na迁移能势和放电反应能垒的三维多功能描述符（Ce, Vm, Ra）。该描述符克服了传统描述符只能预测一种性能的局限性，并且由于所采用的描述符均为物理特征，避免了时间繁杂的第一性原理计算，可以快速预测出钒基DACs的催化性能。

Multi-Functional Descriptor Design of V-Based Double Atomic Catalysts for Room Temperature Sodium-Sulfur Batteries

崔凯，西北工业大学化学与化工学院硕士生，在读期间以第一作者及共同第一作者在Angew，ACS Nano及Small上发表文章4篇。

王天帅，西北工业大学化学与化工学院副教授，围绕国家双碳战略目标，依据数据驱动材料研发的研究策略，从碳减排方向开展了高比能电池体系的研究工作，从碳处理方向开展了CO₂资源化利用的研究工作，在相关领域已发表论文70篇，其中以（含共同）第一作者及通讯作者在Nature Catalysis, Nature Communications, PNAS, Angew 等高影响力国际期刊发表论文39篇，论文被引4000余次，H因子为30。担任eScience、The Innovation和Nano Materials Science等多个国际期刊青年编委。