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文 章 信 息
多尺度缺陷界面实现超长寿命 Na-CO2 电池
第一作者:徐昌藩
通讯作者:雷勇*,邵国胜*
单位:伊尔梅瑙工业大学,郑州大学
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研 究 背 景
随着全球能源需求的不断增长,二氧化碳(CO2)循环和能源储存成为当前科技发展的热点。钠-二氧化碳(Na-CO2)电池以其高能量密度(1125 Wh/kg)和 CO2循环再利用潜力而备受关注。然而,该电池的循环寿命一直受到阴极 CO2还原反应(CO2RR)和CO2氧化反应(CO2ER)动力学缓慢以及钠金属阳极沉积不稳定等问题的限制。
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文 章 简 介
近日,伊尔梅瑙工业大学雷勇教授与郑州大学邵国胜教授合作,在国际 知 名 期刊Advanced Materials 上发表题为“Multiscale Defective Interfaces for Realizing Na-CO2Batteries With Ultralong Lifespan”的研究论文。该研究提出了一种“two-in-one”电极设计,利用多尺度的 FeCu缺陷界面显著提升了 Na-CO2电池的性能。该电极不仅能够加速 CO2的还原和氧化反应,还通过调控钠的沉积行为,极大提升了电极的催化能力和钠亲和性,为解决 Na-CO2电池阴极和阳极的双重挑战提供了新思路。
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本 文 要 点
要点一:“two-in-one”电极设计和 DFT 预分析
电极的设计目标是为 Na-CO2电池提供双效作用:在负极端优化钠的沉积行为,在正极端提升CO2RR/CO2ER 动力学。密度泛函理论(DFT)计算表明铜掺杂铁氧化物在电极表面的电子密度重分布,提高了 Na+和 CO2分子的吸附能,从而促进了金属钠沉积和CO2的转化。
图 1. “two-in-one”电极示设计和 DFT 计算
要点二:电极的合成与表征
通过原子错配驱动重构的多尺度缺陷界面概念,制备了生长在碳纸电极上的铜掺杂氧化铁纳米粒子(CP@FeCu)。微结构研究证明了 CP@FeCu 具有原子级铜缺陷、孪晶界、纳米级镶嵌、空位和晶格畸变等多尺度缺陷界面。
图 2. CP@FeCu 的结构表征
要点三:钠沉积行为的改善
CP@FeCu 电极具有优异的钠离子迁移特性和钠沉积行为。铜掺杂增加了电极的钠吸附位点,降低了钠沉积的能垒,钠在电极上均匀沉积,抑制了枝晶的形成,显著提高了电池的循环稳定性。
图 3. Na 金属电池的电化学特性。图 4. Na 金属沉积行为的物理化学和理论研究。
要点四:CO2RR/CO2ER 催化性能
多尺度缺陷界面诱导铁铜价态振荡效应,在 CO2RR/CO2ER 过程中有效地促进了反应物的吸附和 Na2CO3的分解,并在 5 μA/cm2的条件下实现了 2400 次循环(4800 小时)。此外,在高电流密度下(50 和 100 μA/cm2)也保持了稳定的循环性能,展示出良好的电化学稳定性和可逆性。
图 5. CP@FeCu 作为 Na-CO2电池阴极的电化学性能和放电/充电机制。
图 6. CP@FeCu 的 CO2RR/CO2ER 的物理化学和理论研究。
要点五:“Anode-less” Na-CO2电池的可行性研究
为了评估 CP@FeCu 双功能 电极 在 实际 应用 中 的可 行性 ,还 研 究了 以 同 时 使 用CP@FeCu 作为 Na 金属的宿主材料和 CO2阴极的“Anode-less” Na-CO2电池。结果表明,CP@FeCu 不仅可以作为钠沉积的三维宿主,还能以其出色的可逆性防止钠损失。即使在 Na-CO2电池这样的开放环境中,极低的钠金属用量也能显著提高 Na-CO2电池的循环寿命。
图 7.采用 CP@FeCu 作为 Na 阳极宿主材料和 CO2阴极的“Anode-less” Na-CO2电池研究。
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文 章 链 接
Multiscale Defective Interfaces for Realizing Na-CO2Batteries With UltralongLifespan
https://doi.org/10.1002/adma.202409533
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通 讯 作 者 简 介
雷勇教授:德国伊尔梅瑙工业大学教授,应用纳米物理研究院负责人。2001年在中国科学院获得博士学位。2001-2003 年在新加坡-麻省理工学院联盟、新加坡国立大学进行博士后研究。2003年作为洪堡学者在德国卡尔斯鲁厄理工大学进行科学研究,2006 年在德国明斯特大学担任研究团队负责人。2011 年至今,在德国伊尔梅瑙工业大学担任终身教授。主要专注于功能纳米结构在能源存储和转换中的研究,在有序纳米结构、钾离子和钠离子电池等领域享有研究盛誉。目前已发表SCI 论文 310 多篇,包括 8 篇 Nature 子刊,影响因子大于 20 的论文 32 篇,引用约2.3 万次(H-index 81)。雷勇教授作为项目负责人获得了 2 项欧洲研究理事会(ERC)重大研究项目、以及德国联邦教育与研究部(BMBF)和德国研究基金会(DFG)等多项研究项目(共超过 750 万欧元)。目前担任多个国际刊物的编委会成员:Advanced Energy Materials编委;Energy & Environmental Materials副主编;Science China Materials 编委;InfoMat 编委;Carbon Energy 编委。
邵国胜教授:郑州大学特聘教授,国家级低碳与环保材料智能设计国际联合研究中心主任,杂志 Energy & Environmental Materials 创刊主编,英国Surrey 大学客座教授(2018 -)。创建郑州大学研究生创新基地、郑州新世纪材料基因组工程研究院(2016,www.zmgi.net)。1995 年在英国 Surrey 大学获得博士学位,后在英国 Brunel 大学任副教授,在英国 Bolton 大学担任教授、创建再生能源与环境技术研究所。近年研究集中于先进能源与环保材料理论设计、制备、表征与应用成果推广,发表包括 Nature 的主流学术期刊论文 390 余篇,获得授权国际/国家专利数十项,并孵化技术公司进行产业推广。
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