华南师范大学，Journal of Materials Chemistry A观点：机器学习辅助设计高性能铜基硫化物光电阴极

第一作者：曹雨淅

通讯作者：江丰*，王康*

单位：华南师范大学

铜基硫化物光电阴极由于其窄带隙、高吸收系数和良好的载流子输运特性，在光解水制氢应用中表现出优良的性能。铜基硫化物的元素组成、厚度和掺杂等因素，对起始电位、光电流密度、太阳能制氢效率有直接影响。在多个变量存在的情况下筛选最佳组合无疑是一项具有挑战性的任务。本篇观点展示了一个全面的机器学习过程来指导铜基硫化物光电阴极的制备：选择随机森林模型对不同层的铜基硫化物光电阴极与电解质之间的复杂关系进行训练和捕捉，预测未研究条件，通过SHAP可解释性分析，加深不同因素对催化体系性能影响的理解，并开发了一个预测平台来分享预测模型。为加速材料的设计和优化提供了有益的指导。

近日，来自华南师范大学的江丰研究员和王康副研究员合作，在国际知名期刊 Journal of Materials Chemistry A 上发表题为“Machine learning aided design of high performance copper-based sulfide photocathodes”的观点文章。该观点文章构建一个全面的数据库，开发光电阴极模型，并利用机器学习来进行筛选铜基硫化物，并且准确率高达96%，节省了大量的实验工作，成功地指导和预测了Ag掺杂Cu₃BiS₃光电阴极的制备。

铜基硫化物光阴极在光电化学水分解领域备受关注，其窄带隙、高吸收系数和良好的载流子传输性能使其成为极具潜力的光阴极材料。同时，材料结构的灵活性使得通过掺杂、厚度调控和异质结设计等方法可以显著优化其性能。然而，由于其载流子复合严重等因素，铜基硫化物在高效光电化学应用中的实际推广仍存在较大挑战。因此，研究如何优化其界面特性和提高光电性能，成为这一领域的核心课题。

近年来，机器学习为材料科学带来了革命性的研究方法，机器学习在铜基硫化物光阴极的开发中发挥了重要作用。综合考虑光电阴极和电解液等因素，通过构建全面的实验数据库，通过数据清洗、数据输入、数据分区等数据预处理技术，将数据集转换为适合机器学习模型的数据集。利用随机森林、梯度提升等模型，研究人员能够捕捉多层结构光阴极与电解质之间的复杂关系，并实现高精度的性能预测。通过比较了多种模型的性能，其中随机森林模型表现出最佳的预测能力，准确率高达96%。

在铜基硫化物光阴极的设计中，随机森林模型被广泛应用于揭示粒径、层厚度、电解质pH值等特征对光电性能的影响，并通过SHAP解释性分析明确了关键参数的重要性。研究发现，铜基硫化物光阴极第二层厚度、第二层粒径和电解质pH值是影响光电性能的关键因素，其中，适中的第二层厚度能够提高载流子分离效率，而原子层沉积法制备的保护层能够显著提高电极的界面稳定性和光电性能。

本研究对影响铜基硫化物光电阴极筛选的各种因素进行了综合研究。通过随机森林模型进行建模，所得到在训练集和测试集上的准确率分别为99.4%和96.7%。利用随机森林的内置特征重要性分析和SHAP分析增强了模型的可解释性，确定了最具影响力的特征，并为铜基硫化物光电阴极的设计提出了一些启发式规则。并且基于机器学习模型开发了一种用户友好的铜基硫化物光电阴极性能预测平台，能够快速预测光电流密度。通过实验验证所预测值和实验值具有较小的误差（小于6%）。因此本研究在铜基硫化物光电阴极的制备中具有较好的指导作用。

“Machine learning aided design of high performance copper-based sulfide photocathodes ”

江丰研究员简介：2012年12月获南京航空航天大学工学博士学位（导师 沈鸿烈教授、亚太材料科学院院士）。2013年1月-2017年2月期间在大阪大学从事半导体光伏薄膜与太阳光电水解制氢电极的研究工作，取得电沉积Cu2ZnSnS4薄膜太阳电池的世界最高光电转换效率8%，2017年3月入职华南师范大学并担任研究员、博士生导师，创建独立课题组。近年来取得多个太阳能制氢世界最高效率 3.17%(2020)，8.12%(2022)，13.5%(2023)等。2015年至今先后入选日本学术振兴会 JSPS海外特别研究员，华南师范大学“青年拔尖人才”，国家科协“中国新锐科技人物”，国际先进材料联合会会士(Fellow)，广东省“杰青”等。担任华南师范大学半导体科技学院“氢能与双碳技术研究中心”主任，广东省低碳与新能源材料工程技术研究中心副主任，华南师范大学“材料科学与工程”学科指培委员，泰晤士高等教育全球大学学术声誉调查专家组成员等。至今发表学术研究论文60余篇，其中以独立通讯/第一作者身份在Nature Communications, Energy Environ. Sci.，JACS, Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett.等国外知名期刊上发表论文40余篇，授权发明专利10余项。

王康副研究员简介：理学博士，副研究员。2022年毕业于华南师范大学半导体科学技术学院，主要从事二元化合物半导体薄膜制备，光电-光热集成器件分解水制氢等方面的研究。在Energy & Environmental Science, ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, Electron, Solar RRL, Journal of Colloid and Interface Science等期刊上发表学术论文7篇，申请国家发明专利8项，授权专利2项。