大连理工大学郭新闻课题组Angew. ：自下而上策略增强聚七嗪酰亚胺纳米棒长程有序性，促进高效光催化CO₂甲烷化

第一作者：吴笳鸣

通讯作者：李克艳*，郭新闻*

单位：大连理工大学

聚合氮化碳以其合适的能带结构、易制备、无毒性等特点成为一种备受关注的光催化剂，已被广泛应用于二氧化碳还原、光解水制氢和污染物降解等领域。然而，传统热聚合法制备的聚合氮化碳（其结构为“Melon”）多为无定形态或半结晶态。由于聚合不完全而产生的大量结构缺陷成为光生载流子的非辐射复合中心，极大地阻碍了电荷的分离和转移。而离子热合成法采用低熔点共晶盐作为溶剂和模板，可大大促进氮化碳聚合过程中的传质和传热，从而合成高聚合度的PHI和聚三嗪酰亚胺（PTI）等结晶性氮化碳。相比于PTI，PHI具有更大的共轭体系，被认为具有更高的光催化活性，然而合成高结晶性的PHI型氮化碳仍然具有挑战性。由于前驱体在离子热过程中的解聚和聚合机理尚不清晰，难以控制PHI的晶体生长过程以提高其结晶性。因此，揭示离子热合成过程中的晶体生长机制对于合成高结晶性PHI具有重要意义。

本工作通过改善Melon前驱体的比表面积和结构完整性，控制了离子热过程中PHI纳米颗粒的定向附着生长过程，从而合成了长程有序性显著增强的U2-PHI纳米棒，长程有序性的增强大大促进了光生载流子的分离和传递。表面电子密度的增加以及对*CO中间体结合能力的增强，使U2-PHI的CO₂光还原产物从2e⁻途径的CO转变为8e⁻途径的CH₄，并且具有大幅提升的CH₄产率。这项研究为提高PHI的长程有序性提供了一种新策略，同时也证明了高结晶性PHI在太阳燃料合成方面的巨大潜力。

Bottom-Up Strategy to Enhance Long-Range Order of Poly(Heptazine Imide) Nanorods for Efficient Photocatalytic CO₂ Methanation

李克艳副教授简介：大连理工大学化工学院副教授、博士生导师。主要从事光催化材料的设计合成及其在能源、环境领域的应用研究。以第一/通讯作者在Angew. Chem.、Appl. Catal. B、ACS Nano等期刊上发表SCI论文50余篇；主持国家自然科学基金面上项目、科技部重点研发项目子课题、辽宁省自然科学基金等科研项目；获得省部级二、三等奖各1项。

郭新闻教授简介：大连理工大学化工学院教授，盘锦校区管委会副主任、科研与教学工作部部长、化工海洋与生命学院院长，英国皇家化学会会士，辽宁省化工学会副理事长，国家重点研发计划项目负责人，国家重点研发计划项目“十四五”催化科学总体专家组成员；辽宁省“兴辽英才”高水平创新团队负责人；智能材料化工教育部前沿科学中心碳中和关键技术研究与示范团队负责人；大连理工大学创新团队负责人。国内期刊催化学报、石油学报（石油加工）、低碳化学与化工、燃料与化工的编委，辽宁化工编委会主任，国际期刊CHEM ENG TECH的编委，FRONTIERS IN CHEM ENG CATAL ENG的主编。辽宁省“百千万人才工程”百人层次，教育部“新世纪优秀人才”人选。长期从事分子筛催化、择形催化、选择氧化、二氧化碳催化转化的研究，研制的钛硅分子筛催化剂完成百吨级工业放大，成功应用于怡达15万吨环氧丙烷工业示范装置。曾获国家科技进步二等奖1项、国家级教学成果一等奖2项。

郭新闻教授新能源催化团队隶属于大连理工大学化工学院，团队负责人为郭新闻教授。近年来本团队深耕于高性能钛硅/硅铝分子筛的合成与应用、光/热催化低碳分子高值转化利用、应用于多相催化的密度泛函理论计算等研究领域。近五年，团队牵头承担国家重点研发计划项目1项，承担国家自然科学基金重点项目1项，面上项目7项，青年基金项目7项，科技部重点研发计划子课题3项，博士后科学基金2项，辽宁省“兴辽英才计划”2项，企业委托项目14项，总经费4000余万元。与香港中文大学理学院宋春山教授团队、美国阿贡国家实验室APS光源Jeffrey T. Miller教授团队、大连化物所电镜中心刘伟研究员、大连理工大学超算中心等在催化剂表征和计算催化方面开展合作。近5年在Nat. Commun., Sci. Adv., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际顶级期刊发表SCI论文100余篇，团队论文多次登上催化/材料领域TOP期刊封面。积极推进研究成果落地转化，所研制的甲苯甲醇择形催化合成对二甲苯纳米分子筛催化剂先后在山东淄博和大连长兴岛实验基地完成了分子筛的百公斤级放大合成，性能达到国内先进水平。丙烯与双氧水环氧化制环氧丙烷高效钛硅分子筛催化剂实现吨级放大，并与江苏怡达合作在泰兴建成15万吨环氧丙烷工业示范装置。