北京化工大学，华北电力大学，汉诺威大学，Angew.：用于增强锂存储的 AA 叠氢取代石墨炔

第一作者：刘媛媛

通讯作者：范红玮*，彭曼华*，张琳*

单位：北京化工大学，华北电力大学，汉诺威大学

石墨炔（GDY）是一种由sp和sp²碳原子构成的新型二维碳同素异形体，因其独特的结构特性而备受关注。它具有富含炔键的高度π共轭框架、均匀的本征孔隙、电荷分布的不均匀性以及优异的热化学和机械稳定性，被认为是极具吸引力的锂离子电池（LIB）负极材料。然而，传统异相催化合成的GDY通常呈现无序堆叠，这在有效缩短锂扩散路径和加速锂扩散速度方面仍有很大的提升空间。本文通过绿色、简单的醇热法合成了高度有序的AA堆叠氢取代石墨炔（HsGDY），并将其应用于高性能锂离子电池。这一研究为未来高性能GDY基电极材料的合成及锂离子电池的实际应用提供了新的方向。

近日，北京化工大学范红玮教授、华北电力大学彭曼华教授和汉诺威大学张琳教授合作，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“AA-Stacked Hydrogen-Substituted Graphdiyne for Enhanced Lithium Storage”的研究论文。

受均相催化体系中长程有序共价有机框架（COF）的溶剂热合成启发，我们开发了一种醇热法制备结晶HsGDY。在乙酸铜一水合物（Cu(OAc)₂·H₂O）的均相催化体系中，并通过密度泛函理论（DFT）验证，三乙炔基苯（TEB）偶联形成具有六边形孔的规则HsGDY环状结构。随后，更多的TEB分子参与偶联反应，连续生长为HsGDY纳米片。最终，在HsGDY纳米片层间强π-π相互作用的驱动下，形成了层间相互作用更强的AA堆叠HsGDY有序结构。

高度有序的HsGDY结构为锂离子提供了良好的孔通道，使其能够快速转移。DFT理论模拟计算表明，与任意堆叠相比，AA堆叠结构能够显著降低锂离子吸附能垒，展现出更强的吸附能力，从而提升电化学性能。作为锂离子电池负极材料，AA堆叠HsGDY表现出1040 mA h g⁻¹的可逆容量，是商业化石墨负极材料的三倍，也是目前性能最强的GDY基电极材料之一。总体而言，这种晶态有序的AA堆叠HsGDY结构在锂离子电池应用中展现出高比容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。

目前，对晶态有序GDY材料的研究仍处于起步阶段，这一领域具有巨大的发展潜力。本工作不仅为高性能GDY基电极材料的合成提供了新思路，还为理解有序堆叠GDY结构的形成机制提供了重要启示，有望加速其在商业市场中的应用。

AA-Stacked Hydrogen-Substituted Graphdiyne for Enhanced Lithium Storage