Molly Meng-Jung Li、夏杰祥及佘远斌教授，ACS Catal.：分子聚集诱导等距双Pt原子对，促C-C偶联制乙烯

第一作者：张屹

通讯作者：夏杰祥*，Molly Meng-Jung Li*，佘远斌*

单位：江苏大学，香港理工大学，浙江工业大学

将CO₂光催化转化为高附加值C₂H₄是一项极具挑战性的任务，其核心难点在于C-C偶联过程中活性位点的适配性不足以及巨大的能量障碍。尽管单原子催化剂具有较高的原子利用效率，但其在提升C-C偶联效率上仍面临瓶颈。传统方法制备的催化剂通常会导致活性原子对呈现随机间隔分布，这种无序性严重阻碍了C-C偶联过程。因此，通过战策略工程设计优化活性位点环境，特别是构建双原子对催化剂，是突破CO₂光催化转化瓶颈的关键方向。

基于此，来自香港理工大学的Molly Meng-Jung Li教授、江苏大学夏杰祥教授和浙江工业大学佘远斌教授合作，在国际期刊ACS Catalysts上发表题为“Aggregation-Induced Equidistant Dual Pt Atom Pairs for Effective CO₂ Photoreduction to C₂H₄”的研究性论文。该文章提出了利用分子聚集效应制造定义明确的双Pt原子对催化剂的有效策略，通过精确设计光催化反应环境为光催化CO₂制C₂H₄提供了指导。

图1. 聚集诱导等距双铂原子对策略，以及对CO₂光催化制C₂H₄中C-C偶联的促进作用示意图。

提出了通过金属卟啉分子（Pt-TCPP）的聚集作用，实现Bi₃O₄Br表面的等距双铂原子对组装。利用这种策略，每个原子对中相邻铂原子之间的间距通过分子间范德华力得到限制，从而克服了现有合成方法复杂且易导致位点随机分布的局限性。

要点二：光催化CO₂还原制C₂H₄效率提升

这种几何上定义明确的双Pt位点结构极大地促进了C-C偶联过程，实现C1到C2产物的光催化串联催化。等距双铂原子对结构的C₂H₄产率是单原子结构的8倍，每个位点的产C₂H₄的转换频率（TOF）提高了近10倍。

要点三：双原子对与单原子结构的构-效关系对比

研究结合了结构、性能及同位素表征验证了双原子对结构在几何构型、电荷传输及C2产物选择性的独特优势。通过原位光谱及理论计算揭示双原子结构在C-C偶联过程中形成关键C2中间体（*COCHO）时更具动力学优势。

Aggregation-Induced Equidistant Dual Pt Atom Pairs for Effective CO₂ Photoreduction to C₂H₄

夏杰祥教授简介：江苏大学大学教授，博士生导师。中国化学会高级会员，中国化工学会离子液体专业委员会委员。主要从事能源催化和CO₂高效催化转化研究。已在Nat. Commun.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等期刊以第一/通讯作者发表SCI论文100余篇，22篇论文入选ESI-TOP 1%论文，2篇论文入选ESI TOP 0.1%热点论文，论文SCI他引19000余次，H指数79；4次入选科睿唯安全球高被引科学家名单（2019、2021-2023）；2次入选爱思唯尔中国高被引学者（2021、2022）；现担任中国化工学会离子液体专业委员会委员；Green Energy & Environment、Chinese Chemical Letters和Chinese Journal of Structural Chemistry期刊青年编委；2018年获海南省科技进步一等奖1项；2021年获中国石油和化学工业联合会科技进步二等奖1项；2023年获侯德榜化工科学技术青年奖。

张屹，香港理工大学博士后。主要从事光/光热催化剂的位点工程及其在能源转化领域的应用。共发表SCI论文29篇，以第一作者在ACS Catalysis，Nano-Micro Letters，Coordination Chemistry Reviews，Applied Catalysis B: Environmental等期刊发表多篇论文，总计引用1100多次。

夏杰祥教授的研究小组致力于能源催化和CO₂高效催化转化研究。近年来，课题组承担科研项目20余项，其中国家自然科学基金面上项目9项，国家自然科学青年基金3项。主要研究工作包括：（1）离子液体化学：研究功能化离子液体在催化剂制备和CO₂催化转化中的应用；（2）结构催化剂与反应器设计：研究光/光热催化二氧化碳资源转化过程高效反应器构建与结构催化剂设计制备；（3）CO₂转化利用：研究高效太阳能转换和CO₂资源化利用催化体系的设计构筑及性能调控；（4）电催化剂设计及反应器件研究：高效电催化水分解/氧还原/有机小分子氧化/CO₂还原体系构筑。