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文 章 信 息
第一作者：赵晨阳、刘泽平
通讯作者：张宇*，张乃庆*
单位：哈尔滨工业大学
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研 究 背 景
基于锌金属负极的水系锌离子电池是近年来二次电池领域的研究热点。枝晶、副反应问题是限制锌负极循环稳定的关键难题。在锌电极表面构建人工界面层是解决上述问题的有效策略。人工界面层的引入有效地统一了锌离子在层内的输运，抑制了副反应。然而，锌/人工界面层的表面状态作为后续锌离子沉积的场所，势必对锌沉积的最终形貌产生重大影响。
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文 章 简 介
近日，来自哈尔滨工业大学的张乃庆教授团队，在国际知名期刊Advanced Functional Materials 上发表题为“Constructing Dual Schottky Junctions for High-Performance Zinc Anode”的研究文章。该文章提出了一种双异质结构人工界面层的设计策略，该策略通过巧妙的串联设计方法，成功实现了锌离子在涂层内的高效快速迁移，以及在锌金属表面上的均匀沉积过程，确保了锌负极在长期充放电循环过程中的稳定性。这一研究成果深化了对金属负极人工界面层的认知，增进了对锌负极电化学过程的理解。
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本 文 要 点
要点一：内置电场加速锌离子传输
该界面层中Bi-Bi2O3的肖特基结构不仅通过其内置电场显著加速了锌离子的迁移，而且有效改善了∆𝐺𝐻*，抑制了副反应的发生。
图1. a）Bi2O3和Bi-Bi2O3相对于Zn、Bi的能带排列图；b）Bi-Bi2O3肖特基结的示意图（EVAC：真空能级，EC：导带底能级，EV：价带顶能级，χ：电子亲和力，VD：接触电势）；c）Bi-Bi2O3表面H原子的吸附结构；（Bi和O原子分别显示为紫色和红色，吸附的H原子显示为绿色）d）；不同样品在1 M ZnSO4水系电解质中的LSV曲线。对电极为Pt，参比电极为Hg/HgCl2；e）Zn，Bi@Zn, Bi2O3@Zn，以及Bi-Bi2O3@Zn负极的Tafel曲线；f）HER在Zn（002）、Bi（012）、Bi2O3（1 773 22）和Bi-Bi2O3上的自由能图；g）裸锌负极和Bi-Bi2O3@Zn负极的润湿性测试；h）裸锌负极镀锌过程中锌/电解质界面的光学照片Bi-Bi2O3@Zn负极。
要点二：异质结调控锌表面电子分布
界面层与金属锌界面之间形成的肖特基接触有效调节了锌表面的电子分布状态，促进锌的沉积更加均匀。
图2. a）Bi-Bi2O3/Zn肖特基结示意图；b）Zn、Bi、Bi2O3和Bi-Bi2O3的I-V曲线；c）活化能的Arrhenius拟合结果；d）Bi-Bi2O3表面单个Zn原子的吸附结构；e） Zn2+在Zn（002）、Bi（012）、Bi2O3（112）和Bi-Bi2O3表面的吸附能Ead；f）Zn、Bi层、Bi2O3层和Bi-Bi2O3层的离子迁移数。
要点三：稳定的电化学性能
基于双肖特基结串联连接的协同效应，该电池在电流密度为1.0 mA cm-²、容量为1.0 mAh cm-²的情况下，具有长达2000小时的稳定循环性能。
图3. a）电流为1.0mA cm-2，容量为1.0mAh cm-2，基于裸锌箔和Bi-Bi2O3@Zn负极的对称电池的电压曲线；b）Cu||Zn和Bi-Bi2O3@Cu||Zn半电池的库仑效率；c）Zn和Bi-Bi2O3@Cu组装锌对称电池的倍率性能；d）Zn||Zn电池，e）Bi2O3@Zn||Bi2O3@Zn电池和f）Bi-Bi2O3@Zn||Bi-Bi2O3@Zn电池的EIS图。
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文 章 链 接
Chenyang Zhao#, Zeping Liu#, Pengyu Wang, Zhikun Guo, Xingyuan Lu, Yu Zhang*, Naiqing Zhang*. Constructing Dual Schottky Junctions for High-Performance Zinc Anode. Advanced Functional Materials, 2024, 2411582.
https://doi.org/10.1002/adfm.202411582
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