湖北航化所刘性辉、清华朱永法等：光合作用升级版：石墨相氮化碳与卤氧化铋的光降解大作战！

通讯作者：刘性辉*，张富春*，朱永法*

单位：湖北航天化学技术研究所，延安大学，清华大学

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在光催化环境净化领域，面临的主要挑战是如何提高催化剂在可见光区域的光吸收能力、增强光生电荷的分离效率，并降低成本以实现其在环境净化中的大规模应用。

近日，湖北航天化学技术研究所刘性辉教授、延安大学张富春、清华大学朱永法教授团队在期刊Industrial Chemistry & Materials上发表题为“Enhanced pollutant photodegradation activity of graphitic carbon nitride on via bismuth oxyhalide graphene hybridization and the mechanism study”的研究论文，通过将g-C₃N₄与Bi₄O₅Br₂结合，成功构筑了一种新型的光催化剂。这种材料采用了Z型异质结构设计，有效提升了光生电荷的分离效率和活性反应物种的产生，从而显著增强了污染物的光催化降解效率。

研究团队采用简单的水热合成和热处理后工艺，制备了不同质量比的g-C₃N₄/Bi₄O₅Br₂异质结构。优化后的CN/BOB-16催化剂在可见光下对双酚A和罗丹明B的降解效率接近100%，且完全降解时间分别为80分钟和35分钟，性能超越了现有文献中的同类催化剂。通过电子顺磁共振（EPR）和自由基捕获实验，研究证实了h+和·O2−是光催化反应过程中的主要活性自由基。此外，通过原位X射线光电子能谱（in situ XPS）和紫外光电子能谱（UPS）实验，研究团队确定了材料的功函数和表面电子结构，为能带排列提供了实验证据。深入理解CN/BOB光催化降解材料的性能，为未来异质结构材料的研究提供了更广泛的基础。

Bi₄O₅Br₂(BOB)通过将五水硝酸铋和十六烷基三甲基溴化铵混合在乙二醇中，经微波水热法反应后制得。g-C₃N₄(CN)则是通过将三聚氰胺在550°C下热处理得到。之后，根据设计的质量比，将CN和BOB混合在去离子水中，通过物理超声波处理以及随后的搅拌形成均匀的复合材料，最终干燥研磨得到g-C₃N₄/Bi₄O₅Br₂异质结催化剂。

SEM图像显示，BOB由许多微米和纳米级的片状团簇组成，而CN则呈现弯曲的层状结构。BOB的小尺寸颗粒均匀地覆盖在CN的表面，促进了两者之间的紧密接触。TEM图像进一步证实了CN和BOB之间的良好界面接触，高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像揭示了CN/BOB-16的晶体平面，其中晶面间距分别约为0.31纳米和0.33纳米，对应于BOB的(30)晶面和CN的(002)晶面。这些详细的形貌表征结果证实了CN和BOB之间成功构建了预期的异质结构，这种结构有利于光生电荷的分离和传递，从而显著提高了材料的光催化性能。

通过XPS全谱分析确认了C、N、O、Bi和Br元素的存在，与XRD的结果相吻合。N 1s的峰位变化表明了电子从BON转移到CN的过程，C 1s的峰位也证实了这一点。O 1s的分析揭示了晶格氧、吸附的氢氧根和水分子的存在。Bi 4f和Br 3d的峰位进一步确认了Bi³⁺和溴化物的存在。原位XPS分析显示，在紫外光照射下，N 1s的结合能降低，而Bi 4f、O 1s和Br 3d的结合能则显著上升，验证了光生载流子从BOB到CN的转移路径。这些XPS分析结果不仅证实了CN/BOB异质结构的成功构建，还表明了界面处存在促进电子转移的内部电子场，这对于提高光催化剂的性能至关重要。

功函数的计算和紫外光电子能谱（UPS）结果显示，g-C₃N₄和Bi₄O₅Br₂的功函数分别为3.94 eV和2.02 eV，这些数据与DFT计算结果一致。电子密度差异模拟揭示了由于内建电场作用下从Bi₄O₅Br₂到g-C₃N₄的电子转移。此外，能带排列图（图4g）阐释了在Z型异质结构中，光激发载流子的迁移机制：光生电子从Bi₄O₅Br₂迁移到g-C₃N₄，而空穴则保留在Bi₄O₅Br₂中，这种分离最大化了光催化效率。这些发现证实了CN/BOB异质结构设计的有效性，其中内建电场促进了载流子的有效分离和迁移，为提高光催化剂的性能提供了关键的科学依据。

Enhanced pollutant photodegradation activity of graphitic carbon nitride on via bismuth oxyhalide graphene hybridization and the mechanism study

朱永法教授简介：清华大学化学系教授、博士生导师，国家电子能量能谱中心副主任，国家自然科学基金委杰出青年基金获得者以及教育部跨世纪优秀人才资助计划获得者。他分别在南京大学、北京大学和清华大学获得学士、硕士和博士学位，并在日本爱媛大学进行博士后研究。光催化材料及其在环境净化和二氧化碳资源利用中的应用研究。

张富春教授简介：中国延安大学物理与电子信息学院教授、院长。2009年获中国科学院西安光学与精密机械研究所博士博士学位。他的研究兴趣包括二维材料的非凝聚态物理和材料科学，及其异质结构，他的研究涉及控制制备、基于密度泛函理论（DFT）的材料设计及其在电子、光电子和催化中的应用。

刘性辉，现为湖北航空航天化学技术研究所的教授，在孙均馆大学（SKKU）获得化学博士学位后，他在SKKU和香港城市大学担任博士后。他目前的科学兴趣包括设计低维材料和先进的能量转换催化剂。